崔光磊/李桂村/张忠华ACS Nano：实现稳定镀镁/剥离的新型3D亲镁主体

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崔光磊/李桂村/张忠华ACS Nano：实现稳定镀镁/剥离的新型3D亲镁主体
可充电镁电池对于可再生能源存储系统特别占优。然而，不均匀的镁电沉积物在实际条件下大大缩短了其循环寿命。
崔光磊/李桂村/张忠华ACS Nano：实现稳定镀镁/剥离的新型3D亲镁主体
为此，中科院青岛能源所崔光磊研究员联合青岛科技大学李桂村教授、张忠华副教授等人通过亲镁界面、晶格匹配和静电约束效应的协同作用，实现了镁在生长在碳布上的垂直排列的氢氧化镍纳米片阵列组成的3D亲镁主体上的外延电沉积。
具体而言，在电化学成核过程开始时，镁团簇的横向生长被锁定和适当控制。生长在碳布上的垂直排列的氢氧化镍纳米片阵列（Ni(OH)2@CC）具有较强的亲镁性和较低的与Mg的晶格失配率，为Mg异质外延成核提供了前提条件。同时，Ni(OH)2@CC暴露面上的周期性和小丘状静电势场在原子水平上精确地引导了镁原子核的排列。Ni(OH)2@CC基底经历了连续的Mg2+插层、欠电位沉积和电沉积过程，从而形成了具有锁定晶体取向的均匀层状Mg电沉积层。
崔光磊/李桂村/张忠华ACS Nano：实现稳定镀镁/剥离的新型3D亲镁主体
图1. 基底与镁吸附原子之间的强相互作用
为了评估Ni(OH)2@CC基底的性能，作者基于全苯基络合物（APC）电解质组装了不对称和对称扣式Mg电池。在电流密度为4和10 mA cm-2时，Ni(OH)2@CC的过电位分别为0.225和0.356 V，而CC和Cu电极的过电位分别为0.580/0.904 V和 0.905/1.015 V，这说明Ni(OH)2@CC基底改善了Mg的成核动力学。
此外，该基底在实际电镀/剥离电流下提供了改进的循环稳定性（4 mA cm-2下超过960小时），而Cu和CC电极仅循环536和345小时。即使在10 mA cm-2/10 mAh cm-2的超高电流密度/面积容量下，它仍然可工作超过600小时，比原始Cu箔和CC基底高出2个数量级。总之，这项工作不仅展示了在实际面容量下工作的3D 亲镁主体，还提供了对用于高能量密度电池的金属负极外延电沉积的基本理解。
崔光磊/李桂村/张忠华ACS Nano：实现稳定镀镁/剥离的新型3D亲镁主体
图2. 基于Ni(OH)2@CC基底的Mg电池电化学性能
Epitaxial Electrocrystallization of Magnesium via Synergy of Magnesiophilic Interface, Lattice Matching, and Electrostatic Confinement, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04135

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