​四单位联合JMCA：氟化Mxene提升雪花状纳米Pt的析氢活性

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​四单位联合JMCA：氟化Mxene提升雪花状纳米Pt的析氢活性
在不可再生化石能源何时耗尽难以预测的情况下，及时开发新的能源供应渠道对人类文明的延续至关重要。其中，可再生、对环境无负面影响的能源是人们关注的焦点。氢气(H2)是一种理想的能源载体，具有可再生、能量密度高、清洁无污染等特点，被认为是替代化石能源的绿色燃料。目前氢气大多来自甲烷重整，这种以牺牲化石能源和环境为代价获取氢气的方式已经不符合未来能源布局的初衷。
通过清洁电能(如风能、太阳能等)从水中获取氢气的方法符合可持续发展的目标，这是研究人员热衷于探索的领域。理论上，通过输入大量的电能来打破水分子中的O-H键可以实现产氢，但这并不经济。因此，需要利用合适的催化剂来降低H2O解离的能垒以低成本获得高产氢率。
基于此，云南师范大学Zhao Xue、浙江海洋大学周英棠、武汉大学张海波和云南大学胡广志(共同通讯)等人利用表面修饰技术，将还原能力较弱的closo-[B12H12]2-引入二维MXene基面，实现Pt4+原位转变为雪花状纳米Pt。
​四单位联合JMCA：氟化Mxene提升雪花状纳米Pt的析氢活性
本文通过纳米工程策略制备与商业Pt/C催化剂相当的Pt基材料，提高Pt在HER中的催化活性和稳定性是降低生产成本的有效途径。本文对构建的MXene/B-Pt和其他类似催化剂的HER活性进行了详细的测试。在1 M KOH中，极化曲线显示MXene/B-Pt具有优异的催化活性，当电流密度达到10 mA cm-2时的过电位低于商业Pt/C，仅为20 mV。
当使用MXene和商业Pt/C作为催化剂时，Tafel斜率分别为193.4 mV dec-1和112 mV dec-1。而以MXene/B-Pt作为催化剂时，Tafel斜率低至51.8 mV dec-1，表明MXene/B-Pt具有更快的HER动力学。在酸性介质(0.5 M H2SO4)中，MXene/B-Pt和商业Pt/C的HER活性均高于在碱性环境中的性能。MXene/B-Pt作为催化剂时仅需要14 mV的过电位就可以达到10 mA cm-2的电流密度。
在酸性介质中，MXene/Pt催化剂的Tafel斜率略高于商业Pt/C催化剂，但归一化后的质量活性约为商业Pt/C的10倍。可以看出，未负载Pt的MXene催化活性较差，而负载雪花状Pt纳米粒子后形成的MXene/B-Pt的HER活性超过了商业Pt/C催化剂。
​四单位联合JMCA：氟化Mxene提升雪花状纳米Pt的析氢活性
在MXene表面引入表面改性剂PDDA，逆转了MXene表面Zeta电位的电荷性质后，成功将弱还原能力的closo-[B12H12]2-修饰在MXene表面，从而使Pt4+在MXene基面上原位转化为雪花状的Pt纳米粒子。
密度泛函理论计算(DFT)表明，除了雪花状结构带来的活性位点暴露外，MXene中的-Ti和-F基团也影响了Pt对HER的亲和力，增强了活性*H在Pt上的吸附，导致MXene/B-Pt具有较高的HER活性。
此外，原位SEIRAS结果表明，MXene界面难以有效捕获H2O分子或OH–在碱性介质中，而负载Pt纳米粒子后，这种情况得到有效逆转，是实现碱性HER的关键。总之，本文的MXene/B-Pt打破了传统催化剂活性较低的现状，将Pt基催化剂的活性提高了一个数量级。
​四单位联合JMCA：氟化Mxene提升雪花状纳米Pt的析氢活性
Fluorinated MXene accelerates the hydrogen evolution activity of in-situ induced snowflake-like nano-Pt, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta09698f.
https://doi.org/10.1039/D2TA09698F.

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/10/56ad7b5132/

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