中南/郑大ACS Catalysis:氧空位强化水辅助质子跳跃增强催化加氢 2023年10月10日 下午10:27 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 5 水辅助质子跳跃(WAPH)已被深入研究以提高金属氧化物负载催化剂的加氢性能,然而金属氧化物载体结构对WAPH的影响却很少受到关注。基于此,中南大学刘又年教授,郑州大学王立强副教授(共同通讯作者)等人报道了一种含氧空位的MoO3-x负载的Pd纳米颗粒催化剂(Pd/MoO3-x-R),其氧空位可以促进WAPH,从而促进催化加氢反应。 本文通过DFT计算研究了金属氧化物表面的氢溢流效应。作者分别考虑了三种情况:(1)无水时MoO3表面上的质子跳跃;(2)有水时MoO3表面上的质子跳跃;(3)有水时含氧空位MoO3-x表面上的质子跳跃。计算结果表明,引入水和氧空位的情况(3)的能垒最低,这表明水和氧空位在质子跳跃中起着关键作用。氧空位可以调节相邻Mo的电子态并降低H3O+到MoO3-x表面的ΔG,从而增强质子跳跃。 此外,本文还利用分子动力学对WAHP进行了分析。作者分别研究了水含量和氧空位对WAHP的影响,质子在乙醇中几乎不随时间扩散,但当向溶剂中加入水时质子逐渐从溶剂扩散到MoO3表面,并随着时间的推移完全扩散到MoO3表面。 此外,与没有氧空位的MoO3相比,发现更多的质子扩散到MoO3-x表面。氧空位有利于水的吸附,有助于质子在金属氧化物表面的跃迁,从而促进催化加氢。 Oxygen Vacancy-Reinforced Water-Assisted Proton Hopping for Enhanced Catalytic Hydrogenation. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05376. https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.2c05376. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/10/4561e375fa/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 张锁江/张海涛AEM:阴离子协同策略实现稳定界面和调制溶剂化微结构的特殊富锂锰基正极 2023年10月7日 钱杰书/肖海/李亚栋院士,最新Nature子刊!论“烧”的艺术,不一般的单原子催化剂! 2023年12月6日 浙大涂江平/王秀丽AM:1小时快速合成高离子导电性微晶玻璃电解质! 2023年10月12日 叶国安/欧阳应根Nature子刊:离子COF高效选择性捕获钍离子 2023年9月25日 巩金龙教授团队,最新Nature子刊! 2023年10月15日 上硅所刘宇EEM:三功能金属双极性电极助力高压水系锌电池 2023年10月13日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交