刘政/熊宇杰AEM：Bi-氧空位对诱导的表面局域极化调节CO2光还原的非共价相互作用

低效率的电荷分离和活性位点的缺乏被认为是限制CO₂光还原效率的主要障碍。构建局部极化场加速电荷分离，并为CO₂还原动力学建立反应位点是非常理想但具有挑战性。

近日，新加坡南洋理工大学刘政教授和中国科学技术大学熊宇杰教授（共同通讯作者）等人报道了将原子级铋（Bi）-氧空位对被设计成Bi₂₄O₃₁Br₁₀（BOB）原子层以产生局部极化场。

研究发现，Bi-氧空位促进光生电子从BOB迁移到空位对位置，并有利于CO₂分子的活化。同时，它作为反应位点调节中间体的非共价相互作用并优化反应过程。

空位对调谐的表面原子结构能够形成高度稳定的Bi-C-O-Bi中间态和连续的Bi-C-O中间态，从而将速率决定步骤从CO*形成改变为COOH*形成。

得益于这些特性，V_BiO-BOB在纯水中的CO₂光还原活性比高结晶BOB高20.9倍，且稳定性高。该工作为设计空位对以构建局部极化和调整非共价相互作用提供了新的见解。

Surface Local Polarization Induced by Bismuth-Oxygen Vacancy Pairs Tuning Non-Covalent Interaction for CO₂ Photoreduction. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102389.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102389.