Edward H. Sargent/赵伟等JACS:三元合金通过木质素的选择性电催化氢化高效生产甲氧基产品

Edward H. Sargent/赵伟等JACS:三元合金通过木质素的选择性电催化氢化高效生产甲氧基产品
木质素是一种含量丰富的可再生有机碳源,其转化为增值有机化学物质有助于降低人们对化石能源的依赖。电催化加氢(ECH)已被广泛研究用来将木质素单体转化为环己烷衍生物。
近日,加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士、深圳大学赵伟研究员和瑞士洛桑联邦理工学院Jeremy S. Luterbacher(共同通讯作者)等人报道了将木质素单体选择性电催化氢化为甲氧基化化学品,特别是在可再生电力驱动下。
Edward H. Sargent/赵伟等JACS:三元合金通过木质素的选择性电催化氢化高效生产甲氧基产品
已报道的研究缺乏所需的选择性:当木质素衍生的甲氧基化单体氢化为甲氧基化环己烷时,所需的甲氧基(-OCH3)也被还原。本文开发的三元PtRhAu电催化剂选择性地将木质素单体氢化为甲氧基化环己烷分子,用于制药。
利用X射线吸收光谱和原位拉曼光谱,作者发现了Rh和Au调节Pt的电子结构,并且这种调节在电催化剂表面引导中间能量,以促进木质素单体的氢化并抑制C-OCH3键的断裂。
Edward H. Sargent/赵伟等JACS:三元合金通过木质素的选择性电催化氢化高效生产甲氧基产品
实验发现,PtRhAu电催化剂在电流密度为200 mA cm-2下从木质素单体愈创木酚转化为2-甲氧基环己醇的法拉第效率(FE)达到创纪录的58%,相比之前报道的最高生产率,FE提高了1.9个百分点,部分电流密度增加了4个百分点。
本文展示了一种集成的木质素生物炼制法,其中木质素单体通过PtRhAu电催化剂选择性氢化并转化为甲氧基化2-甲氧基-4-丙基环己醇。该工作为从可再生生物质中可持续电催化合成甲氧基化药物提供了机会。
Edward H. Sargent/赵伟等JACS:三元合金通过木质素的选择性电催化氢化高效生产甲氧基产品
Ternary Alloys Enable Efficient Production of Methoxylated Chemicals via Selective Electrocatalytic Hydrogenation of Lignin Monomers. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08348.
ttps://doi.org/10.1021/jacs.1c08348.

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