ACS Energy Letters：通过物理学模型揭示高电压正极的退化机制

尽管深度充电的高压正极可以提高电池的能量密度，但了解和防止任何加速的电池退化对其实际成功至关重要。

石溪大学Alan C. West等基于适合循环数据的物理学模型，提供了一个可行的方法来描述电池的退化模式。

图1. 4.3/4.5V下0.5C时的电池性能及模拟结果

具体而言，为分析充电到4.3和4.5V的LiNi_xMn_yCo_1-x-yO₂（NMC）型材料的退化，这项工作将基于物理学的模型应用于循环数据，以获得指示退化模式的参数估计，这些参数被简单的电化学测试所验证，并通过材料表征进一步得到解释。这种方法有几个优点，包括容易获得的实验数据和量化对性能影响的方式。

参数估计表明，当Li/NMC111电池被充电到4.5V（而不是4.3V）时，观察到更快的活性材料损失和界面阻抗增长。然而，当充电到4.5V时，在1C的循环倍率下，退化速率最初比0.5C时低。

此外，在所有条件下，均观察到锂离子迁移率的下降，这在很大程度上与截止电压无关。

图2. 4.3/4.5V下1C时的电池性能及模拟结果

作者通过简单的电化学测试验证了模型的结果，并通过先进的材料特征进一步解释了这些结果。研究发现，活性材料的损失和锂离子迁移率的降低是导致容量衰减和能量密度损失的重要因素，而功率密度的衰减则由界面阻抗的增长所主导。

最后，这项工作通过能量-功率关系图（Ragone plot）比较了不同应用下的性能。为了扩展，作者希望这种定量方法可以作为一座桥梁，以将任何观察到的退化源与最终的电池性能损失联系起来，并指导电池寿命优化。

图3. 4.5V下0.5C和1.0C时电池的循环性能对比

Electrochemical Characterization of Degradation Modes of High-Voltage LixNi0.33Mn0.33Co0.33O2 Electrodes. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02669

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