北大/物理所JACS: 调节阴离子氧化还原电位降低富锂正极材料电压迟滞

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北大/物理所JACS: 调节阴离子氧化还原电位降低富锂正极材料电压迟滞
具有阴离子和阳离子氧化还原的层状富锂氧化物（LRO）由于其高储能能力而被广泛研究。然而，电压迟滞会降低电池的能量转换效率，严重阻碍了LRO的商业应用。
北大/物理所JACS: 调节阴离子氧化还原电位降低富锂正极材料电压迟滞
在此，北京大学夏定国教授、中国科学院物理研究所何伦华教授等人以2种具有C2/c和P21/m对称性的Li2RuO3(LRO)模型材料为研究对象，通过中子衍射、原位X射线粉末衍射、X射线吸收光谱、宏磁和电子顺磁共振(EPR)光谱研究了LRO的电子结构，对电压迟滞与LRO的关系有了一定了解。
北大/物理所JACS: 调节阴离子氧化还原电位降低富锂正极材料电压迟滞
图1. P21/m-LRO和C2/ c-LRO结构表征
研究发现孤立电子填充的LRO正极材料电荷转移带隙减小，负离子氧化还原的氧化势减小，电压迟滞减小。此外，作者进一步合成了具有实际意义和不同电子自旋态的Mn基富锂正极材料。通过研究发现低自旋的Li1.15Ni0.377Mn0.473O2带有孤立电子，电子填充具有较低的电压滞后和较高的能量转换效率。
作者还通过密度泛函理论计算对这一发现进行了验证。总之，这一发现将为基于阴离子氧化还原活性的下一代高能量密度锂离子电池的设计和制备高能层状富锂正极材料提供重要指导。
北大/物理所JACS: 调节阴离子氧化还原电位降低富锂正极材料电压迟滞
图2. P21/m-LRO和C2/ c-LRO电化学性能
Regulating the Potential of Anion Redox to Reduce the Voltage Hysteresis of Li-Rich Cathode Materials, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c11640

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