AEM：磷苯基电解液添加剂有效形成SEI，稳定硅基锂离子电池！

硅作为潜在的下一代高能锂离子电池（LIBs）的负极材料，在充放电过程中会出现大量的体积变化，导致固体电解质界面相（SEI）的持续破裂和（重新）形成，以及电解液和活性锂的消耗，这会对长期性能产生负面影响，并阻止富硅负极的实际应用。

明斯特大学Aurora Gomez-Martin、Tobias Placke等研究了氟化磷苯化合物作为电解液添加剂的SEI形成能力，以提高基于氧化硅（SiO_x）的LIB电池的性能。

图1. 在NMC523||SiO_x/C软包电池中研究环状磷苯衍生物和FEC添加剂

详细来说，这项工作结合产气特性、负极和SEI的形态变化以及可能的电解液降解分析，研究了NCM523|SiO_x/C软包电池的电化学性能。

研究显示，氟代碳酸乙烯酯和六氟环三苯衍生物（HFPN）成膜添加剂（FEC/HFPN-衍生物）的协同改善了电化学性能，稳定了电解液，并改变了负极SEI的结构。

这种双添加剂电解液显著降低了分解的环状碳酸烷基酯和链状碳酸烷基酯混合溶剂（LiPF₆作为锂盐）的酯交换和低聚化。

图2. 采用不同电解液的软包电池的性能

此外，采用双添加剂的电解液能够在高温（60℃）下稳定，并使所得电池的阻抗较小。通过XPS表征双添加剂电解液在负极上形成的SEI的相对原子浓度，证实了HFPN衍生物的分解，它导致了这样的假设：表面可能存在开环聚合，从而通过环-环平衡形成线性聚合磷腈结构或低聚磷腈环结构。

但是，目前，对负极表面的氟化环状磷苯化合物的预期分解机制还没有足够的了解，尚无法确定其表面的聚合结构。

图3. XPS表征：软包电池中不同电解液的SEI形成后负极表面的原子浓度

Effective SEI Formation via Phosphazene-Based Electrolyte Additives for Stabilizing Silicon-Based Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203503

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