周豪慎/何平EES：化学碘气相沉积提高全固态锂硫电池中锂负极的相容性

人工固体电解质界面（SEI）被广泛用于提高锂/固态电解质（SSE）界面的化学界面稳定性。然而，SEI的严重机械故障，即锂沉积不均匀引起的锂枝晶穿透和锂体积无限变化引起的弯曲断裂，仍然对Li/SSE界面构成挑战。

为此，南京大学周豪慎教授、何平教授等人通过智能化学碘气相沉积（CIVD）在全固态锂硫电池（LSB）中的Li/Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）界面处引入了具有精心设计结构的LiI层，并将其作为Li和LGPS之间的人工SEI。这种CIVD方法利用了锂金属与碘蒸气之间的自发化学反应，具有成本效益且无毒。由于CIVD，原位生成的LiI层呈现出细长的米状纳米LiI晶体密集交织的结构。

通过对锂对称电池的电化学性能和相应的形貌、电阻和化学变化的综合研究，作者发现这种具有独特结构的LiI层具有以下优点：（1）可忽略的电子电导率和良好的锂离子电导率，有利于锂离子在Li/SSE界面上的传输

（2）与锂金属和LGPS的化学惰性，可确保优异的界面稳定性，

（3）抑制锂枝晶渗透的固有高机械强度

（4）缓冲无限锂体积变化并避免弯曲断裂的出色韧性。

图1. 界面离子输运特性

进一步，作者在Li-Li对称电池和全固态LSB中评估LiI层改善的界面稳定性和机械稳固性。得益于这种基于LiI的界面工程，Li/LiI/LGPS/LiI/Li对称电池在0.15 mA cm^-2和 2.3 mA cm^-2的高临界电流密度下表现出超过800小时的稳定运行。此外，作者组装了具有设计的LiI层的全固态LSB，发现其在0.1 C时显示出1400 mAh g^-1 的高容量，在室温下循环150次后容量保持率为80.6%。

即使在1.35 mAh cm^-2的高面容量和90 ℃高温等恶劣条件下，该全固态电池仍表现出1500 mAh g^-1的高容量和100次循环的优异稳定性，显示出在各种场景中的巨大应用潜力。总之，这种简单有效的纳米结构人工SEI层制备方法具有良好的通用性，对设计高性能全固态锂金属电池具有指导意义。

图2. 全固态LSB的电化学性能

Realizing compatibility of Li metal anode in all-solid-state Li-S battery by chemical iodine–vapor deposition, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE01358D

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