西交/太原理工Angew：Mo8O26-NbNxOy调节多中间体结合强度，实现高效催化pH通用HER

由可再生电力驱动的电催化水分解是一种可持续、廉价和成熟的生产高纯度氢气的技术。目前，贵金属Pt基材料是最先进的析氢反应(HER)催化剂，但Pt的稀缺性和昂贵的价格限制了其大规模使用。此外，为了满足实际应用，在全pH范围内HER性能良好的催化剂受到了高度重视。因此，设计和开发具有高活性和通用电解质中耐久性的非贵金属电催化剂对于推进HER的实际应用具有重要意义。

基于此，西安交通大学范修军和太原理工大学张献明等通过受控水热反应和氮化过程，成功制备出N掺杂石墨烯负载的的Mo₈O₂₆团簇(同时锚定在NbN_xO_y纳米畴上)(Mo₈O₂₆-NbN_xO_y/NG)。在Mo₈O₂₆-NbN_xO_y/NG中，亚纳米Mo₈O₂₆团簇通过Mo−(O，N)−Nb共价地限制在NbN_xO_y纳米畴上，并且具有独特界面结构的Mo₈O₂₆-NbN_xO_y/NG异质提供了充分暴露的活性位点，具有适当的电子结构，在pH通用电解质中表现出优越的HER活性和稳定性。

具体而言，所制备的Mo₈O₂₆-NbN_xO_y/NG催化剂在酸性、碱性和中性条件下仅需小的过电位就能达到10 mA cm⁻²电流密度，并且其在酸性和碱性，以及10 mA cm⁻²电流密度下连续运行100000 s而没有发生明显的活性下降，表明该催化剂具有优异的HER活性和稳定性。

此外，理论计算表明，在NbN_xO_y中引入Mo₈O₂₆团簇后，Nb原子的d带中心向上移动，显著提高了水的初始吸附能力；并且Mo₈O₂₆团簇中高度暴露的O原子提供了合适的H吸附自由能(ΔG(H*))，并与Nb原子协同促进水的初始吸附和随后的水解离，实现高效的电催化HER。

总的来说，该项工作揭示了Mo₈O₂₆-NbN_xO_y异质结构催化剂的界面构型和电子结构在促进HER活性中的作用，并且所提到的多金属氧酸盐(POM)和过渡金属氮化物(TMN)相互结合的设计策略对制备用于制氢和其他可再生能源转化反应的催化剂具有指导意义。

Tuning Binding Strength of Multiple Intermediates towards Efficient pH-universal Electrocatalytic Hydrogen Evolution by Mo₈O₂₆-NbN_xO_y Heterocatalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306896

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