王振波/赵磊/玉富达AFM：通过界面相调节抑制高压正极中的锰溶解

具有高电压和高功率密度的尖晶石LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO），是一种非常有前景的候选正极。然而，它的差循环稳定性历来被认为是一个固有的问题。

哈尔滨工业大学王振波、赵磊、华侨大学玉富达等提出了一种策略，通过系统的界面相调节而不是异质涂层或掺杂来解决Mn的溶解和LNMO的结构不稳定。

图1 材料表征及界面相转变示意图

具体来说，通过在LNMO界面发生固相反应，将尖晶石相转化为层状相，并在Li/Mn交换的诱导下转化为类岩盐相。利用键价和（BVS）方法，作者发现Li/Mn交换结构可以增加Mn的扩散能垒，这有利于延缓Mn的溶解和Jahn-Teller变形。

同时，由Li/Mn交换引起的岩盐相能够惰性地保护LNMO免受电解液的腐蚀。尽管类岩盐相不利于电荷传输，但具有理想电荷传输的层状相可以弥补类岩盐相的缺点，这对于提高LNMO的电化学性能至关重要。

图2 电化学性能

因此，通过优化制备工艺，这项工作系统地调节了LNMO界面上的层状相和岩盐状相，从而使稳定的材料结构和优越的电荷传输达到了良好的平衡。

结果，改性的LNMO（HT-LNMO-150）获得了出色的循环性能（在55℃下循环100次和500次后，容量保持率保持在84%和83%）和卓越的倍率性能（在20C下为94 mAh g^-1）。这种方法为提高LNMO和其他正极材料的结构稳定性和电化学性能提供了可靠的参考价值。

图3 界面相调节抑制有害循环的示意图

Addressing Mn Dissolution in High-Voltage LiNi0.5Mn1.5O4 Cathodes via Interface Phase Modulation. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207285

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