川大/应化所Adv. Sci.：精心设计粘结剂体系构建高性能柔性硫正极！

锂硫电池的电化学性能从根本上取决于其复合硫正极的结构和机械稳定性。然而，由于组件之间的相互作用不可控，为实现稳健的分级复合电极结构开发具有成本效益的策略仍然极具挑战性。

四川大学杨伟、中科院长春应化所卢宇源等提出了一种基于精心设计双组分（聚丙烯腈和聚乙烯吡咯烷酮）极性粘结剂体系的自组装电极浆料，该体系具有碳纳米管，通过优化水蒸气诱导相分离形成分层多孔结构，从而解决了上述问题。

图1 材料设计

所得电极骨架具有良好的结构稳定性、高电子传导性和支持快速离子传输的分级多孔结构。如上所述，骨架中的大孔有利于电解液渗透和快速离子传输，而骨架中的微孔可以防止活性材料的损失并减少多硫化物（LiPS）穿梭效应的影响。

此外，多孔骨架还提供了高的比表面积和来自聚合物链的极性基团，保持了对多硫化物捕获的强大物理化学吸附能力。另外硫基活性材料颗粒可通过自包裹过程集成到骨架中。

图2 Li-S电池性能

结果表明，采用特别设计的电极浆料制备的硫电极的Li-S电池表现出稳定的电化学性能。具体来说，在硫负载量为4.53 mg cm^-2时，这些电池在0.5C的电流密度下，即使经过1000次循环，也能获得485 mAh g^-1的稳定容量，相当于每循环容量衰减只有0.036%。

除了提高循环性能外，坚固的自组装电极骨架还表现出良好的机械柔性。锂硫软包电池在0.72 mA cm^-2的电流密度下提供了600 mAh g^-1的高容量，可循环78次。总之，通过自组装浆料进行的上述功能集成电极骨架设计可以为在复合材料水平上调节组装结构提供可扩展且有前景的解决方案，这对于开发具有高容量活性材料或良好柔性的复合电极至关重要。

图3 电极样品的多硫化物捕获能力

High-Performance Flexible Sulfur Cathodes with Robust Electrode Skeletons Built by a Hierarchical Self-Assembling Slurry. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201881

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