孙靖宇/李亚运AFM：双向电催化剂，助力高负载锂硫电池！

具有多种类型金属中心和不同配位数的单原子催化剂被广泛用于Li-S电池领域以促进氧化还原动力学。然而，与局部原子组成有关配位环境的调节以决定硫电化学的催化效率，迄今为止仍然有意义但尚未探索。

苏州大学孙靖宇、深圳大学李亚运等表明与FeN₄对应物相比，具有设计的FeN₃P₁配位结构的新型单原子铁介质可促进双向多硫化物转化。

图1 材料设计及表征

具体而言，作者设计了一条高效的聚合-碳化合成路线，以制备锚定在N和P掺杂的多孔碳框架（FeSA-PN@PNC）上的配位铁单原子，作为促进硫氧化的电催化介质。理论计算表明，（N，P）双配位的Fe位点有利于锚定LiPSs并加速Li₂S分解。

详尽的电分析测试、电化学表征和原位仪器监测进一步显示，与受控的FeSA-N_x@PNC相比，通过FeSA-PN@PNC促进了双向多硫化物转化，这表明引入P原子来改变局部配位在铁单原子的催化活性中起着关键作用。

图2 理论计算

因此，受益于FeSA-PN@PNC介体有利的双向电催化行为，由此衍生的S/FeSA-PN@PNC电极表现出优异的电化学性能，显示出优异的倍率性能和循环稳定性。构建的Li-S电池在1.0 C下每循环的容量衰减为0.04%，即使在6.4 mg cm^-2的硫负载下也表现出可观的6.2 mAh cm^-2容量释放。总之，这项工作为设计以高性能Li-S电池为目标的具有优化原子排列的先进单原子催化剂提供了新思路。

图3 Li-S电池性能

Altering Local Chemistry of Single-Atom Coordination Boosts Bidirectional Polysulfide Conversion of Li–S Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203902

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孙靖宇/李亚运AFM：双向电催化剂，助力高负载锂硫电池！

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