温兆银团队AEM：12µm厚陶瓷骨架，实现高能量密度固态锂金属电池

超薄复合固态电解质（CSSE）由于其超薄的厚度和对锂金属负极的良好适应性，使其在高能量密度固态电池中具有巨大应用前景。然而，由于无机粉末的聚集而导致锂枝晶生长和性能恶化限制了超薄CSSE的实际应用。

在此，中国科学院上海硅酸盐研究所温兆银教授团队通过流延成型方法制备了柔性自支撑Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZO）陶瓷骨架。随后，通过在陶瓷骨架（CS-CSSE）中对乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯（ETPTA）进行原位UV固化，实现了具有3D互连结构的12µm厚的CSSE。

该设计烧结LLZO陶瓷骨架可以避免无机相的不均匀分布并调节离子迁移；交联的ETPTA聚合物电解质有助于降低界面阻抗。此外，连续的两相界面还可以为Li⁺提供快速传输通道。

图1. CS-CSSE的电花学性能及Li+在CS-CSSE中传输的示意图

研究表明，这种结构使得与陶瓷和聚合物的协同作用能够得到更大程度的开发，从而形成具有超薄、不燃、柔性、快速锂离子传输以及与锂金属稳定界面的复合电解质。与PSSE和CP-CSSE相比，CS-CSSE的室温离子电导率可达到1.19×10⁻³ S cm⁻¹，tLi+为0.83。同时，在对称电池的循环测试中，基于CS-CSSE的锂对称电池可以在0.3 mA cm⁻²下稳定循环1000小时以上。而Li|CS-CSSE|LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂全电池同样表现出优异的倍率性能和长循环性能。

此外，基于CS-CSSE的软包电池可以实现376 Wh Kg⁻¹和1186 Wh L⁻¹的高能量密度。因此，具有基于多孔石榴石陶瓷骨架（CS-CSSE）的3D互连结构超薄复合固态电解质可以将优异的电化学性能与高能量密度相结合。这种策略和结构也适用于其他氧化物陶瓷电解质或聚合物，它们在高性能固态电池系统中具有巨大的应用前景。

图2. CS-CSSE的对电池性能

12 µm-Thick Sintered Garnet Ceramic Skeleton Enabling High-Energy-Density Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204028

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