郭玉国团队Angew.：耐-20℃低温的锂离子电池

在克服低温电池运行的Li⁺脱溶障碍方面，基于羧酸盐溶剂的弱溶剂化电解液（WSE）已经显示出良好的前景。

图1. 电解液设计

中科院化学所郭玉国等发现在WSE中富含有机阴离子的初级溶解鞘（PSS），其衍生的SEI显示出对阴离子和溶剂分子的高亲和力，并呈现出高度膨胀状态，在低温下会诱发持续的寄生电解液还原和严重的溶剂共嵌入石墨晶格，从而导致石墨基负极的电化学性能迅速下降。

为解决上述挑战，这项工作提出了一个简便的策略，即通过在WSE中引入竞争性的无机二氟磷酸盐阴离子（DFP-）开关来调节低温SEI的形成化学。DFP-的加入并不改变电解液的弱溶剂化特性，然而DFP-显示出比有机阴离子（如DFOB-）更高的与Li⁺的结合能，因此它进入PSS并部分取代DFOB-。

图2. SEI分析

通过这种方式，DFFB-阴离子优先参与了SEI的形成，产生了富含Li₃PO₄的SEI，具有有利的电子阻断能力和低膨胀率。优化的SEI有效地抑制了负极-电解液界面上的寄生电解液还原和溶剂共嵌入，并有助于实现稳定的低温储锂化学。

因此，基于LiDFP、LiDFOB和MA（乙酸甲酯）组合的优化WSE能够使LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正极与Gr、Gr/SiO_x复合材料甚至纯SiO_x负极在零下温度（-20 ^oC）下稳定循环，这有望使高能量LIBs具有良好的环境适应性。

图3. -20℃低温电化学性能

Mitigating Swelling of the Solid Electrolyte Interphase using an Inorganic Anion Switch for Low-temperature Lithium-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202300384

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