李驰麟/陈双强Adv. Sci.:循环可达8500次,长寿命快充锂电负极!

李驰麟/陈双强Adv. Sci.:循环可达8500次,长寿命快充锂电负极!
高倍率负极材料是开发快充锂离子电池(LIBs)的核心。T-Nb2O5以其”房柱”结构和体相赝电容效应而闻名,有望实现快速的锂(脱)嵌。但这一特性仍然受到低电子传导性或布线方式不足的限制。
中国科学院上海硅酸盐研究所李驰麟、上海大学陈双强等提出了一种通过在T-Nb2O5颗粒的微观聚集体内部进行电子掺杂、螯合涂层和电化学转换的三重导电线策略,以实现LIBs的快电和耐用负极。
李驰麟/陈双强Adv. Sci.:循环可达8500次,长寿命快充锂电负极!
图1. PDA-Co-NbO的制备和表征
这种基于T-Nb2O5的负极首先被Co或Mn杂原子掺杂,以诱导产生氧空位来提高其电子传导性。之后,聚多巴胺(PDA)层与T-Nb2O5表面螯合并蚀刻,然后将热解形成外部碳涂层,以进一步提高掺杂的T-Nb2O5的电子传导性。PDA蚀刻还触发了T-Nb2O5的不规则球体演变为由树枝状初级粒子组成的明确多孔球体。这种蓬松的形态可以促进电解液的渗透和充分的锂离子嵌入。
最后,通过放电到较低的电压,将锂离子过度注入该负极的晶格中,可以在电化学循环的T-Nb2O5内部原位获得导电的NbO域,这是NbO和锂填充的LixNb2O5之间相分离的结果。
李驰麟/陈双强Adv. Sci.:循环可达8500次,长寿命快充锂电负极!
图2. 动力学分析
因此,上述协同作用使改性的T-Nb2O5负极具有超长的循环寿命(1 A g-1时8500次循环后为143 mAh g-1)和高倍率性能(10.0 A g-1时为144.1 mAh g-1)。多条导电线的渗透也使得T-Nb2O5的质量负荷很高(4.5 mg cm-2),即使在150次循环后也能达到0.668 mAh cm-2的高面积容量。总之,在T-Nb2O5中探索更多的导电布线模型是其在高倍率LIBs中实际应用的潜在解决方案。
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图3. PDA-Co-NbO的电化学性能
Triple Conductive Wiring by Electron Doping, Chelation Coating and Electrochemical Conversion in Fluffy Nb2O5 Anodes for Fast-Charging Li-Ion Batteries. Advanced Science 2022. 

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