周栋/李宝华/王春生/汪国秀Nature Communications：准固态可充电卤素离子电池电解液设计原则

可充卤化物离子电池（HIBs）由于其能量密度高、成本低和无枝晶特性，可作为当下大规模储能设备的良好候选。然而，目前电解质技术限制了HIBs的性能和循环寿命。

在此，清华大学深圳国际研究生院周栋、李宝华教授，美国马里兰大学王春生教授，悉尼科技大学汪国秀教授等人通过实验测量和模拟方法，证明了正极过渡金属和元素卤素在电解质中的溶解以及负极放电产物会导致HIBs失效。

为了解决这些问题，作者提出了将低极性氟化溶剂与凝胶处理相结合的方案，防止其在界面处的溶解，从而提高HIBs的性能。利用这种方法，开发出一种准固态Cl离子传导的凝胶聚合物电解质。

图1. 电解质的溶剂化结构

具体而言，准固态卤化物离子导电凝胶聚合物电解质（HGPE）通过将三丁基甲基铵氯盐（TBMACl）、2,2,2-三氟-N，N-二甲基乙酰胺（FDMA）和1,1,2,2-四氟乙基2,2,2-三氟乙基醚（HFE）混合溶剂组成的液态电解质原位聚合制备而成。它表现出良好的离子导电性（25°C下的2.64 mS/cm）、高氧化稳定性（4.0 V vs Li+/Li）和安全性（即不燃性和无泄漏）。当HGPE与50μm厚的锂负极和基于FeOCl的正极组合测试时，Cl离子电池（CIB）在25°C和125 mA g^-1下提供了高初始放电容量（230 mAhg^-1），具有稳定的循环性能（250次循环后容量保留率为85.2%，500次循环后为68.3%）。

理论建模和实验研究表明，定制的溶剂化结构和HGPE的聚合物基质可以抑制界面处的副反应。值得注意的是，这种CIB在机理上不同于最近报道的Na（Li）/Cl₂电池系统，其中碱金属离子作为电荷载体在电极之间穿梭即碱金属电极仍存在枝晶生长的问题。此外，作者还证明HGPE的概念也可以扩展到可逆的FIBs和Br离子电池（BIBs）中，为二次卤化物离子电池开辟了发展路径。

图2. 锂-电解质界面的电化学和物理化学特征

Electrolyte design principles for developing quasi-solid-state rechargeable halide-ion batteries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-36622-w

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周栋/李宝华/王春生/汪国秀Nature Communications：准固态可充电卤素离子电池电解液设计原则

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