张桥保/陈双强AFM：异质界面+结构的协同工程实现高效锂离子存储

石墨负极具有较低的理论容量和较慢的锂离子扩散率，探索具有大容量和快速反应动力学的替代负极材料对于提高LIBs的能量/功率密度具有重要意义。为了满足各种电化学和结构需求，设计由多种活性成分组成的异质复合电极已被证明是显著提高LIBs性能的必备因素。

在此，厦门大学张桥保教授、上海大学陈双强教授等人提出了一种简便的方法来成功构建一种新型ZnS/Sn异质结构，并将其同时嵌入分层互连的多孔N掺杂碳框架中以作为LIB负极。首先，通过对ZIF-8进行简单的热解可获得具有N掺杂的多孔碳骨架的均质过渡金属硫化物。随后，ZIF-8与3D分层花状SnS₂纳米片集成进行煅烧得到ZnS/Sn@NPC。

研究表明，ZnS/Sn异质界面形成的内置电场对加速电荷转移进而提高反应动力学具有显著的优势，而DFT计算和实验结果表明，异质界面诱导的丰富相界可为Li⁺存储提供更多的活性位点。此外，原位/非原位TEM观察和电化学测试证明，分层互连的多孔结构、高导电的N掺杂碳骨架及ZnS/Sn中的稳健异质界面不仅可有效改善巨大的体积变化、抑制循环中的可能团聚，还显著提高了整体电导率和活性存储位点的利用率。

图1. 异质复合材料的实时微观结构演化和相变

由于独特的结构特性，所制备的ZnS/Sn@NPC负极实现了高比容量（0.1 A g^-1 下循环150次后为769 mAh g^-1）、优异的倍率性能（6 A g^-1下容量为270 mAh g^-1）和长循环稳定性（1.0 A g^-1时600次循环后容量为 645.3 mAh g^-1，对应容量保持率为 92.3%）。此外，LiFePO₄//ZnS/Sn@NPC全电池表现出优异的耐久性，在1 C下循环100次后容量保持率为87.1%。

进一步，作者阐述了潜在的反应机制和改进性能的起源：由转化和合金化反应组成的多阶段Li⁺储存机制是高容量的原因，长循环寿命可归因于高度稳定的异质界面和可缓冲体积变化的NPC框架的辅助，而高倍率性能是由界面内建电场引起的。总之，这项研究突出了化学异质界面工程在合理设计LIBs高性能电极中的重要性。

图2. LiFePO₄//ZnS/Sn@NPC全电池性能及负极形貌演变

Synergistic Engineering of Heterointerface and Architecture in New-Type ZnS/Sn Heterostructures In Situ Encapsulated in Nitrogen-Doped Carbon Toward High-Efficient Lithium-Ion Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205635

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