郑子剑/姚蕾AEM：阳离子无序实现大功率电池的超高倍率/超稳定负极！

高功率锂离子电池（LIBs）对于功率密集型应用至关重要，然而由于缺乏在高倍率下具有稳定性和高容量的负极材料，其发展在很大程度上受到了阻碍。

在此，香港理工大学郑子剑教授、深圳大学姚蕾等人报道了一种阳离子无序策略以合成具有预畸变的Nb(Ti)O₆八面体的TiNb₂O₇（pd-TNO），其显示出前所未有的功率密度和长循环稳定性。与在惰性气氛中以昂贵的乙醇铌为原料常规合成TNO及其随后在高温（如1000 °C）下煅烧不同，pd-TNO的合成采用空气稳定且成本低廉的草酸铌作为Nb的来源，因而合成是在空气中进行的且煅烧温度也降至800 °C。

因此，pd-TNO的合成可以很容易地按比例放大生产。原位XRD观察和动力学分析揭示了其在减轻局部晶格应力-应变和促进插层型赝电容反应方面具有出色的能力，这有利于其在长期循环和高倍率下的结构稳定性。

图1. 常规TNO和pd-TNO的合成过程及表征

电化学测试表明，pd-TNO可在1~200 C的宽范围内稳定充放电，且表现出比常规TNO显著提高的倍率性能。即使在200 C的极高倍率下，pd-TNO也可保持TNO大约10倍高的放电容量（76 mAh g^-1）。

此外，pd-TNO在100 C下循环15000次后仍可提供66 mAh g^-1的比容量，对应于低至0.004%的衰减率。尽管与最具代表性的高功率负极 Li₄Ti₅O₁₂（LTO）具有相似的电压区域，但pd-TNO的容量几乎翻了一番且具有更高的能量密度和功率密度。使用pd-TNO负极组装的高功率LIB在200 C时具有91197 W kg^-1的前所未有的功率密度，比基于LTO的LIB大约高8倍（11813 W kg^-1@50 C）。

更重要的是，pd-TNO是在环境条件下通过高通量工艺制备的，因此在实际应用中表现出相当大的可扩展性潜力。

图2. pd-TNO和常规TNO、LTO的性能对比

Unprecedented Superhigh-Rate and Ultrastable Anode for High-Power Battery via Cationic Disordering, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201130

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