王成亮/毛明磊/索鎏敏Adv. Sci.:无负极可充镁电池的概念验证

王成亮/毛明磊/索鎏敏Adv. Sci.:无负极可充镁电池的概念验证

对高重量比能量的拼命追求导致了对体积能量密度的忽视,而体积能量密度是电池的基本要求之一。由于镁金属的高体积容量、不容易形成枝晶和低还原电位,可充镁金属电池被认为具有天生的高体积能量密度。然而,能量密度的显著提高受到极其过量的镁金属负极的影响。

王成亮/毛明磊/索鎏敏Adv. Sci.:无负极可充镁电池的概念验证

图1. 电解液对镁电池循环寿命的影响

华中科技大学王成亮、毛明磊、中国科学院物理研究所索鎏敏等采用Mg2Mo6S8-MgS复合正极合理地设计了一个无负极的概念,其中MgS作为预氧化添加剂在循环过程中不断分解,以补充新鲜的Mg来弥补电解液腐蚀造成的Mg损失。Mg2Mo6S8和MgS都作为活性材料,可逆地提供高容量。在复合正极中,Mg2Mo6S8催化MgS的分解,以释放更多的Mg库存并降低转换滞后。

同时,Mg2Mo6S8对多硫化物有很强的吸附力,抑制了它们的溶解,有助于实现稳定的循环。此外,在无负极的Mg2Mo6S8-MgS/Cu电池中形成的Mg2+导电和电子绝缘的SEI可保护镁金属不受电解液的持续腐蚀,从而提高了循环性能。

王成亮/毛明磊/索鎏敏Adv. Sci.:无负极可充镁电池的概念验证

图2. 在无负极Mg2Mo6S8-MgS/Cu电池中Mo6S8在MgS上的电化学活化和Mg金属负极的界面化学作用

因此,无负极的Mg2Mo6S8-MgS/Cu电池的可逆容量可达190 mAh g-1,并在100次循环后容量保持率为92%。经计算,这种无负极镁电池的体积能量密度是极具竞争力的,为420Wh L-1

随着更多高性能正极和电解液的发现,体积能量密度将进一步加强,从而有望实现镁电池的实际应用。这项工作将作为一个引子,点燃对无负极镁电池的巨大研究前景。

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图3. 无负极的Mg2Mo6S8-MgS/Cu电池的电化学性能

The Proof-of-Concept of Anode-Free Rechargeable Mg Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202207563

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