侴术雷/肖遥AEM：通过调节局部化学的应变工程获得高性能钠电正极

具有三相异质结构的钠离子氧化物正极引起了广泛的关注，因为可以利用不同相的协同作用来提高钠的储存性能。然而，由于在充放电过程中的层间滑动，复合结构通常会遭受多次不可逆相变和高晶格应变。

在此，温州大学侴术雷教授、肖遥教授等人提出了一种基于调节局部化学的应变工程策略来调节纳米材料的物理和化学性质，这是一种抑制相变和降低晶格应变的有效技术，可用于改善钠离子电池（SIBs）的电化学性能。具体而言，作者重点研究了两种通过简单的热聚合方法制备的三相异质结构氧化物正极材料 Na_0.5Ni_0.2Co_0.15Mn_0.65O₂（LLS-NaNCM）和Na_0.5Ni_0.05Co_0.15Mn_0.65Mg_0.15O₂（LLS-NaNCMM15），通过原位充放电XRD分析两种正极材料循环过程中的结构演变。

结果表明，LLS-NaNCM电极在充放电过程中经历了复杂的结构演化（P2/P3/尖晶石→P2/P3”/尖晶石→P2/P3/尖晶石→P2’/P3”/尖晶石），而LLS-NaNCMM15电极在Na⁺嵌入/脱嵌过程中在4.0和4.3 V的不同截止电位下表现出简化的相变（P2/P3/尖晶石→P2/P3″/尖晶石）。

图1. LLS-NaNCMM15的热稳定性、结构表征

此外，作者通过各种结构表征确定了三相异质结构组成。取代镁元素可操纵化学环境抑制晶格应变从而提高结构可逆性，这一点通过优异的电化学性能和定量的电化学动力学计算进一步证实。研究表明，LLS-NaNCMM15正极的储钠机制以电容特性为主。当充电至4.3 V时，LLS-NaNCMM15电极在0.2 C时的容量达到169.4 mAh g^-1。

此外，LLS-NaNCMM15正极还表现出卓越的倍率性能，在2 C倍率下仍能提供高达117.1 mAh g^-1的容量。在5 C倍率下，该正极100次循环后仍具有119.2 mAh g^-1的高容量，对应于65.6%的容量保持率。总之，这项研究揭示了调控局部化学以实现正极材料应变工程的机制，并为进一步改进高性能SIBs铺平了道路。

图2. LLS-NaNCMM15电极在1.5~4.3 V范围内的电化学性能

Strain Engineering by Local Chemistry Manipulation of Triphase Heterostructured Oxide Cathodes to Facilitate Phase Transitions for High-Performance Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201511

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