王治宇教授AM：固态聚合物电解质故障的诊断和纠正用于增强固态锂硫电池

固态聚合物电解质(SPEs)在开发高性能且可靠的固态电池方面吸引了极大的兴趣。然而，对SPE和基于SPE的固态电池的失效机制的理解仍处于起步阶段，这对实用的固态电池构成了很大的障碍。

在此，大连理工大学王治宇教授团队确定了“死”多硫化锂(LiPS)在正极和具有固有扩散限制的SPE之间的界面上的高度累积和堵塞是基于SPE的固态Li-S电池的关键失效原因。

具体而言，LiPS在正极-SPE界面和SPE中引起了难以逆转的化学环境，导致Li-S固态电池中的反应动力学减慢。而在液态电解质中，LiPS会溶解但仍进行电化学/化学氧化还原反应而不会产生界面堵塞。

此外，通过电催化证明了在扩散限制的反应介质中调节化学环境以减少Li-S氧化还原反应失效的可行性。

图1. 诊断Li-S电池中阴极界面和SPE中的 “失活 “LiPS的积累

总的来说，通过对工作状态下的固态Li-S电池进行多种原位分析，揭示了LiPS在正极界面和SPE中的分布演化。

研究发现，高度堆积的“失活”LiPS未参与Li-S氧化还原反应并阻塞了这些区域。这种效应不仅降低了SPE中的界面性质和离子通道，拉低了氧化还原反应动力学，而且通过不可逆的Li⁺和活性硫的损失，损害了电池的可逆性。

单原子电催化被证明可以有效纠正正极界面上Li-S氧化还原动力学和离子传输的不匹配，从而减少了“失活”LiPS进入SPE的隔离现象。

因此，解决这种SPE中的固态Li-S氧化还原困难可以全面提高Ah级固态Li-S软包电池的容量、能量效率和循环稳定性。且该研究为开发高性能固态Li-S电池的提供了指导。

图2. 固态Li-S电池的性能

Diagnosing and Correcting the Failure of Solid-state Polymer Electrolyte for Enhancing Solid-state Lithium-sulfur Battery, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202212039

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王治宇教授AM：固态聚合物电解质故障的诊断和纠正用于增强固态锂硫电池

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