哈工大慈立杰/李德平AFM：富锂LLZO涂层补锂实现结构自愈性富锂正极

富锂锰基正极材料（LLMO）被认为是实现高能量密度锂离子电池有希望的候选者。然而，严重的结构劣化和容量衰减阻碍了它们的大规模应用。

图1. LLZAO@LLMO的表面分析

哈尔滨工业大学慈立杰、李德平等提出了一种创新的电化学补锂策略，以抑制富锂锰基正极的结构塌陷并提高其循环稳定性。

具体而言，作者展示了一种创新的石榴石型固态电解质策略，即在LLMO初级颗粒表面上原位生长以构建多点紧密接触结构。此外，提出了一种通过电化学锂补充从富锂石榴石型电解质到LLMO的正极“自我修复”过程，这得到了锂浓度梯度的支持。

由于锂离子的补充过程，减轻了TM离子向锂层的迁移，而这是不可逆相变的根源。因此，尖晶石相的含量减少了，整体结构得到了很好的修复。

图2. 电化学性能研究

因此，在1.0 C（1.0 C=200 mA g^-1）的300次循环后，收获了95.7%的容量保持率，以及在5.0 C的稳定循环，放电容量为136.9 mAh g^-1。

此外，这项工作对锂离子在精心制备的正极中的迁移行为进行了深入的阐述，并揭示了扩散动力学和LLZAO之间的相关性。

简而言之，该工作不仅说明了LLMO的创新改性，而且还获得了对锂离子补充过程的深入了解。此外，作者阐明了构建高循环稳定性富锂正极材料的通用策略。

图3. 相变的机制和补锂过程

A Structure Self-Healing Li-Rich Cathode Achieved by Lithium Supplement of Li-Rich LLZO Coating. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214775

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