北大曹安源Mater. Today: 结构优化的CNT海绵作为高性能锂氧电池正极

锂氧（Li-O₂）电池有望实现超高能量密度，但应用的关键障碍之一是在循环过程中，特别是在高倍率下，由于氧化还原动力学缓慢及正极内过高过电位下的严重寄生反应，性能会迅速衰减。

为解决上述挑战，北京大学曹安源教授等人应用集体策略来优化基于独立的高度多孔碳纳米管（CNT）海绵正极的微观结构、电化学行为并显著提高Li-O₂电池的整体性能，尤其是循环寿命和倍率性能。CNT海绵具有作为有前途的Li-O₂电池正极的几个优点，包括重量轻、高导电性、开孔等。特别是，作者在此基础上开发了一系列结构工程方法：

（1）定制放电产物形态（选择RuO₂催化剂进行演示）用于抑制极化，

（2）控制海绵压缩实现高质量负载以促进高倍率循环，

（3）梯度电解质浸入以合理利用其内部多孔空间进行有效多相传输，

（4）通过水处理进行简单但有效的再生。这4种方法针对Li-O₂电池正极中电化学行为的不同方面，因此构成了克服该领域挑战的互补和综合策略。

图1. 高性能CNT海绵基Li-O₂正极的策略

因此，优化后的CNT海绵基Li-O₂正极性能远优于先前报道的电极，尤其是在高电流密度下的整个超长循环寿命中的电化学稳定性（0.5 mA cm^-2下1423次循环，可维持约4个月的连续放电-充电操作）。除了20.2 mAh cm^-2的面积容量外，这种整体性能还没有在最近开发的3D金属泡沫或碳基Li-O₂电池相关正极中实现。

此外，作者证明这种CNT海绵正极可通过水处理简单地再生，使其延长500 次循环且性能几乎恢复。该海绵正极还可与其他方法相结合以进一步优化整个电池配置，例如引入电解液添加剂和锂负极保护等。总之，这项研究提出的策略具有通用性，适用于更多的3D独立多孔电极和各种新兴的碱金属-气体电池，从而开发低成本、高能量/功率和实用的储能系统。

图2. 该工作与之前报道的高性能Li-O₂电池性能对比

Compressible, gradient-immersion, regenerable carbon nanotube sponges as high-performance lithium–oxygen battery cathodes, Materials Today 2022. DOI: 10.1016/j.mattod.2022.07.005

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