胡勇胜/刘宾元/容晓晖Nature子刊: 合理设计拓扑聚合物电解质实现高压全固态电池！

聚环氧乙烷（PEO）基固态电解质被广泛认为是下一代锂和钠金属电池的有希望候选者，但包括低抗氧化性和阳离子迁移数在内的几个挑战阻碍了其广泛应用。

图1. 这项工作的设计原则

在此，中科院物理所胡勇胜研究员、容晓晖研究员及河北工业大学刘宾元教授等人提出了一种自上而下的设计概念，通过原子转移自由基聚合（ATRP）设计和合成了一种定义明确的21臂含氟聚合物（21-β-CD-g-PTFEMA）。该聚合物以具有21个羟基的β-环糊精（β-CD）作为“核”，以聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯（PTFEMA）作为“臂”。作者采用传统的溶液铸造技术基于该聚合物和PEO制备了含氟大分子全固态聚合物电解质（FMC-ASPE），并通过正交试验法确定了FMC-ASPE的最佳组成。

作者揭示了21-β-CD-g-PTFEMA与PEO之间超分子自组装的形成及其影响，显著提高了高压稳定性和转移数（t_Li⁺ = 0.88），从而抑制了正极侧副反应和Li金属侧的枝晶生长。因此，制备的FMC-ASPE具有较高的离子电导率、韧性（比PEO-ASPE高2.7倍）和热稳定性。

图2. FMC-ASPE-Li膜中的相互作用示意图

通过多种物理化学和理论表征，作者确定定制的超分子键和多臂拓扑结构是改善电化学性能的主要因素。因此，平均放电电压约为 3.7 V的高压LiMn_0.6Fe_0.4PO₄(LMFP)|FMC-ASPE-Li|Li电池（70 mA g^-1, 2.5~4.2 V, 70 °C）200次循环后表现出91% 的容量保持率，SC-NMC811|FMC-ASPE-Li|Li电池（80 mA g^-1, 2.7~4.2 V, 70 °C）100次循环后表现出87%的容量保持率，使用FMC-ASPE-Na的全固态钠金属电池也发现了类似的改进。

甚至，LMFP|FMC-ASPE-Li|Li软包电池（设计容量为2.8 mAh）在42 mA g^-1、70 °C下200次循环后表现出~2.47 mAh的容量，平均CE为~99.4%。总之，这项工作不仅丰富了用于下一代储能技术的多功能ASPE库，而且还为构建特定领域和高功能材料系统的巧妙设计理念做出了贡献。

图3. LMFP|FMC-ASPE-Li|Li软包电池的电化学性能

Rational design of a topological polymeric solid electrolyte for high-performance all-solid-state alkali metal batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31792-5

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