​北理陈人杰AM:室温构建混合导电层,稳定固态电解质/锂界面

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由于高离子传导性,石榴石型Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZ)电解质一直是高性能固态电池有希望的候选者,而它的应用却受到界面问题的阻碍。尽管利用功能性涂层和熔融锂有效地解决了LLZ与锂金属的界面相容性问题,但它带来了高成本、高危险性和结构破坏等问题。

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图1. RT-MCL的作用及优势

北京理工大学陈人杰等引入了一种新的冷粘接策略来构建作为LLZ/Li中间相的混合导电层(MCL)。这种新的方法是基于预先沉积的InN层和锂金属负极在室温下的原位转换反应。

室温下形成的MCL(RT-MCL)不仅改善了LLZ/Li界面的接触,实现了均匀的锂离子流量分布,诱导了均匀的Li沉积,而且还减少了界面的副反应,稳定了LLZ/Li界面,保护了LLZ的体结构。

更重要的是,这种原位冷键合策略可以在室温下实现LLZ与Li的键合,避免了常用的熔融Li在高温下形成MCL(HT-MCL)。与使用熔融Li相比,在室温下使用固体Li可以有效消除高温下处理Li的安全问题,提高样品制备的可操作性,降低能耗,为保持LLZ的界面稳定性和结构完整性做出突出贡献。

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图2. 电化学性能研究

结果,基于RT-MCL-LLZ的对称锂电池的临界电流密度(CCD)高达1.8 mA cm-2,并且电池显示出稳定的循环性能和在0.5 mA cm-2下超过2000小时的小滞后电压。此外,Li/RT-MCL-LLZ/LiFePO4全电池在室温下0.2C(1C=170 mAh g-1)条件下循环100次后,保持了高度可逆的容量(>160 mAh g-1)。

这些优异的电化学性能表明,通过冷接构建的RT-MCL对于优化LLZ电解质和锂金属负极之间的界面结合性具有显著的效果。

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图3. 循环后RT-MCL-LLZ电解质的表征

Constructing uniform and stable mixed conductive layer to stabilize the solid-state electrolyte/Li interface by cold bonding at mild conditions. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212096

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