港大梁耀彰/潘文鼎ACS Energy Lett.: 盐包水电解液实现高压可逆水系镁电池！

可充电镁（Mg）电池是一种有前途的“后锂离子”电池技术，但Mg的钝化特性（特别是水溶液中）严重阻碍了其发展。由于其可逆性的迅速降低，Mg负极在水溶液中的应用一直被忽视，大多数研究人员转而关注非水系溶液体系。

在此，香港大学梁耀彰教授、潘文鼎等人使用创新的MgCl₂盐包水（WIS）电解液策略成功开发了一种水系Mg金属电池，该电池通过将钝化膜转化为导电的Mg-MgO界面从而展示了可逆且持久的Mg剥离/电镀化学。具体而言，作者采用了MgCl₂·6H₂O/H₂O质量比为25:1的WIS电解液以利用大量的Cl^–对抗析氢诱导的钝化。

结合电化学研究和表面分析，作者总结了Cl^–调节钝化的机制：在电池放电过程中，小的Cl^–能够置换水分子并部分溶解钝化层，从而实现金属剥离。在电池充电过程中，钝化膜的残余物与新鲜的Mg沉积物混合形成导电Mg-MgO金属氧化物膜。与原始的不可渗透钝化膜相比，这种稳定的导电界面提供了离子通道以提高Mg的氧化还原动力学。

图1. Mg负极的表面分析及剥离/电镀机理的示意图

通过抑制腐蚀和析氢，MgCl₂·6H₂O WIS电解液在0.25 mA cm^-2的电流密度下将Mg对称电池的循环能力从30圈显著延长到120圈。此外，Mg在静止条件下的稳定性也明显得到扩展。在1 M MgCl₂中，大部分Mg负极在24小时后因严重腐蚀而留下氧化产物。而在MgCl₂·6H₂O WIS电解液中，Mg即使在100小时后仍基本保持完好，这表明储存稳定性显著提高。

作为概念验证，作者基于Mg负极、CuHCF正极和MgCl₂· 6H₂O WIS电解液组成的水系Mg金属全电池在0.5 A g^-1时表现出令人印象深刻的2.4~2.0 V电压平台和超过700次循环的稳定性，库仑效率高达99%。总之，这项工作克服了Mg金属负极的钝化趋势，使其成为可充电水系电池中可行且有吸引力的选择。

图2. 基于WIS电解液的高压Mg金属全电池性能

Reversibility of a High-Voltage, Cl^–-Regulated, Aqueous Mg Metal Battery Enabled by a Water-in-Salt Electrolyte, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01255

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