马越/袁帅AEM：基于Janus隔膜提高锂金属电池的温度适应性

由于高电压循环、锂沉积物的界面反应性、高温自放电及低温场景下的功率输出劣化，锂金属电池（LMBs）的稳定运行会受到正极塌陷的影响。电池可靠运行需要扩大的电压间隙和多个尺度界面稳定性的和谐平衡，目前仍具有挑战性。

在此，西北工业大学马越教授、上海大学袁帅研究员等人提出了一种异质层，即具有不对称功能涂层的Janus隔膜，从而提高NCM811|薄层Li箔电池的循环耐久性、倍率性能、保存期和环境适应性。在正极侧，作者通过简单的浸涂方法构建了由CuSAPO-5分子筛（MS）和磺化三聚氰胺甲醛缩合物（SMF）组成的500 nm混合涂层。

其中软触手（SMF）和硬壳（MS）协同从碳酸盐电解液中清除残留的HF和H₂O，从而抑制了高压循环和高温储存时正极过渡金属溶出现象。在负极侧，预涂覆的Ag₂S涂层与锂金属接触原位生成的Li₁₀Ag₃-Li₂S的合金中间层大大提高了界面相容性。与Li相比，Li₁₀Ag₃合金表面扩散能垒降低，有效地使离子电导率比“天然”固体电解质界面层提高了4个数量级，最终形成各向同性的Li沉积模式。

图1. 该Janus型隔膜的界面特性

进一步，作者将该Janus隔膜与高负载NCM811正极（15 mg cm^-2、3 mAh cm^-2）和标准Li薄膜（300 µm）在稀碳酸电解液（15µL mAh^-1）条件下配对以评估其通用性，组装的Li |NCM811电池表现出宽范围的温度适应性（0~75°C）。

其中，该电池在室温、0.5 C条件下200次循环后的容量为187.5 mAh g^-1，对应容量保持率为90.4%，而具有普通MS|PE（200次循环后为102.5 mAh g^-1）或PE隔膜（200次循环后为67.2 mAh g^-1）的电池容量较差。即使在0°C的低温下，具有Janus隔膜的电池也能保持良好的循环性能，100次循环后的容量保持率为82.7%。甚至，基于该隔膜的Li |NCM811 软包电池（3.2 Ah）中在极贫电解液条件（2.3 g Ah^-1）下仍能实现400.6 Wh kg^-1的能量密度。总之，这种非对称隔膜策略使基于市售电极和电解液大规模生产能量密集的LMBs成为可能。

图2. 基于不同隔膜的NCM811|Li电池的电化学性能

Boosting the Temperature Adaptability of Lithium Metal Batteries via a Moisture/Acid-Purified, Ion-Diffusion Accelerated Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201390

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