浙大Nano Energy：通过阴离子的空间效应和溶剂化化学微调Li+溶剂化结构

目前迫切需要能够在高压锂金属电池中稳定运行的电解质，以超过当前设备的储能极限。实用的电解质工程需要促进负极和正极兼容性，而不降低能量传输和成本效益。

在此，浙江大学涂江平教授，夏新辉研究员，Yu Zhong等人通过分析锂离子与不同阴离子之间的结合情况，以及不同阴离子的空间效应提出微调离子在传统的碳酸酯基电解质中的溶剂化结构，实现高稳定性负极。(1MLiPF6在FEC/ DMC中，体积比为1:4，表示为空白电解质)。

然后，通过光谱表征和理论模拟研究了加入1molL^-1低成本的1-乙基-3-甲基咪磷酸二乙酯([Emim]DEP)，其具有相当大的空间位阻和与Li⁺的结合能。

结果表明，添加[Emim]DEP可以产生富含阴离子的溶剂化鞘，从而降低Li去溶剂化能并略微增加电解质的离子电导率。这种效应导致形成富含无机物的SEI，具有高机械强度并加速Li的界面传输提高了整体电化学性能。

图1. 加入不同添加剂后溶剂化结构的演变

总之，该工作阐明了阴离子在合理设计具有优化电解质性能的溶剂化结构中的关键作用。研究结果表明，除了精心设计溶剂分子外，改变阴离子的溶剂化化学和空间位阻为促进电解质性能提供了一种有前途的方法。

基于此，该工作提出了使用[Emim]DEP添加剂的微调策略，以优化碳酸酯类电解质的溶剂化结构，实现了优异的电化学性能。因此，这项工作为实际的电解质工程提供了指导。

图2. Li||NMC811全电池电化学性能

Fine-tuning Li+ solvation structure enabled by steric effect and solvating chemistry of the anion for practical electrolyte engineering，Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108722

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