李恒&程博闻&张文军ACS Nano：“双介体系统”实现对硫氧化还原转化的有效和持久调节！

Li-S电池在实现高能量密度存储方面具有巨大潜力，但其实际应用受到臭名昭著的多硫化物穿梭和缓慢的氧化还原动力学的严重阻碍。虽然合理设计的氧化还原介体可以优化多硫化物的转化，但这种调节过程的效率和稳定性仍然是巨大的挑战。

中科院上硅所李恒、天津科技大学程博闻、香港城巿大学张文军等提出了一种构建“双介体系统”的策略，通过精心选择固体和电解液可溶性介体，实现了对多硫化物转化动力学的有效和持久的调节。

图1. 不同介体系统中LiPSs转化过程的示意图

具体而言，作者通过将固体CoSNC（嵌有CoS_1.097纳米颗粒的氮掺杂多孔碳片）和电解液可溶性CoCp₂（二茂钴）结合起来构建合作性双介体体系。”电化学催化”和”化学还原”的结合协同优化了LiPSs的转化行为，加速了氧化还原动力学和理想的Li₂S沉积形态，从而提供了卓越的倍率能力并提高了硫的利用率。此外，CoSNC具有多孔结构和增加的活性表面，有利于LiPSs和可溶性CoCp2的空间限制和化学固定，这有效地延缓了硫和可溶性媒介物的穿梭损失，以及在电池运行期间锂负极的腐蚀。

图2. 对LiPSs的吸附

因此，Li-S电池在2C下的1200次循环中实现了每循环0.026%的超低容量衰减，并在4C时实现了高达665 mAh g^-1的出色倍率能力。即使在低E/S为8的贫电解液和硫负载高达8.2 mg cm^-2条件下，也显示出8.8 mAh cm^-2的高面容量。总之，这项工作不仅提出了一种有效的介体系统设计策略来提高锂硫电池的性能，而且还激发了它在其他类似的复杂电化学转化过程中的潜在利用。

图3. 不含或含不同介体的Li-S电池的电化学性能

“Dual Mediator System” Enables Efficient and Persistent Regulation toward Sulfur Redox Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04402

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李恒&程博闻&张文军ACS Nano：“双介体系统”实现对硫氧化还原转化的有效和持久调节！

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