南昌大学AFM: 局域电子结构导向的Fe–N–C基偶联催化剂用于高效氧电还原

Fe–N–C材料是取代铂基氧还原反应(ORR)催化剂的有希望的候选材料，但是由于其活性和稳定性不太理想，其大规模应用受到了阻碍。近日，南昌大学陈义旺和袁凯等提出了一个可行的配体工程策略，通过在金属-有机框架材料中引入工程化的硫来调控Fe–N–C基偶联催化剂的局部电子，所得催化剂具有包埋在N/S掺杂的碳上丰富的Fe-N₄中心和FeS纳米颗粒(FeS/FeNSC)。

具体而言，FeS/FeNSC催化剂具有优良的ORR性能(E_1/2=0.91 V)、较好的四电子途径选择性、较低的H₂O₂产率和较好的碱性介质长期稳定性。此外，基于FeS/FeNSC的锌-空气电池具有高的峰值功率密度(256.06 mW cm^-2)，并且其在20 mA cm^-2电流密度下具有高达600 h的循环稳定性。此外，基于FeS/Fe NSC的全固态柔性ZAB还可以成功地为不同弯曲角度的温度湿度计供电，这表明FeS/Fe NSC在可穿戴电子器件的储能/转换技术中的巨大潜力。

FeS/Fe NSC催化性能和稳定性的显著改善可归因于以下结构和组成优点:1.工程化FeS纳米颗粒和氧化硫协同调节Fe-N₄位点的电子构型，以改善FeS/Fe NSC的ORR性能；2.所形成的碳纳米管可以保护和屏蔽内部FeS不接触碱性介质，确保催化剂保持长期稳定性。

总的来说，该项工作不仅为Fe–N–C基偶联催化剂的局部电子结构控制提供了一种有效的策略，而且为可持续节能/储能装置高效催化剂的进一步发展和实际应用提供了参考。

Steering Local Electronic Configuration of Fe–N–C-Based Coupling Catalysts via Ligand Engineering for Efficient Oxygen Electroreduction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209315

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