npj Comput. Mater.: MOF吸附特性描述符及其在顺序学习优化中的应用

金属有机框架（MOF）是由金属离子和有机连接体组成的结晶化合物，其特点是孔隙率可调和表面积高。基于其特性，MOFs最近在广泛的不同领域引起了极大关注。由于MOF结构和组成的无数自由度，已假设超过100万亿种化合物，而迄今为止已合成近100000种。因此，MOFs需要适当和有效的方法来根据每个特定应用中感兴趣的目标特性来定制其特性。

在此，意大利都灵理工大学Eliodoro Chiavazzo等人专注于用于能源应用的金属MOF内的气体吸附，并确定了支撑MOF对CO₂和H₂O最重要特性的最小晶体描述符集。

其中，每一个最小描述符集都可被视为给定属性的遗传密码，其识别过程如下所示：首先，作者从最近开发的由计算生成的8206种化合物组成的库中整理和增强MOF数据，代表给定材料的每个晶体学信息文件（CIF）首先通过考虑化学和结构参数的1557 个经典力场启发描述符（CFID）进行特征化。

随后，作者训练和验证了蓄热应用中涉及的目标属性（如亨利系数和工作吸附容量）的回归模型，这些模型通过基于随机森林的管道获得并在五折交叉验证中进行了超参数调整。此外，通过Tree SHAP解释算法评估每个特征对模型输出的重要性，最终对最小描述符集进行排序和选择。

图1. MOF中吸附特性的特征重要性排序

在识别上述MOF中吸附特性的晶体遗传密码后，作者进一步研究了其在使用顺序学习（SL）算法时的作用。因此，作者比较了旨在最大化H₂O和CO₂亨利系数及CO₂工作吸附容量的3种不同SL方法的性能：

a）用于顺序学习的具有不确定性估计的随机森林（FUELS）；

b）克里金算法；

c）通用贝叶斯优化库（COMBO）。

重要的是，作者基于最小的特征子集和更大的变量集来分析SL性能，以突出描述符的识别如何影响所需的最小实验数量，从而挑选出具有所需属性的最高值的MOF。因此，作者制定了一个通用且有效的假设MOF计算筛选程序，该程序仅依赖于吸附特性（只需访问单个水亨利系数值和比表面积）且能够估计基于吸附的季节性热能存储的重要品质因数（材料的比能量）。总之，这项研究代表了朝着有效MOF筛选和优化迈出的重要一步。

图2. MOF的三种吸附特性在SL算法中的应用

Minimal crystallographic descriptors of sorption properties in hypothetical MOFs and role in sequential learning optimization, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00806-7

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