彭慧胜/孙浩Angew.:基于超薄可呼吸界面层的无负极锂金属电池

彭慧胜/孙浩Angew.:基于超薄可呼吸界面层的无负极锂金属电池

锂金属由于理论比容量高(3860 mAh g-1)和氧化还原电位低(与标准氢电极相比-3.04 V)被认为是“圣杯”负极。然而,过量锂金属的使用导致严重的安全性和加工复杂性,阻碍了锂金属电池的实际应用。

因此,在电池生产过程中不使用任何锂金属的无负极电池在能量密度、成本和生产方便性方面具有压倒性的优势,是理想的替代方案。然而,由于锂沉积不均匀以及锂沉积与电解质之间严重的寄生反应,实现高CE和循环稳定性仍然是整个领域长期面临的挑战。

彭慧胜/孙浩Angew.:基于超薄可呼吸界面层的无负极锂金属电池

在此,复旦大学彭慧胜教授、上海交通大学孙浩副教授等团队在为无负极锂金属电池设计人工层的尝试中,意识到人肺的肺泡及其外膜代表了一种有效的传质和形态调节的令人鼓舞的模型。在吸入过程中,空气受到扩大的肺泡的影响,肺泡外的薄膜进一步促进了气体的传递,限制了组织液的渗透。这启发了本文在Cu上设计超薄的界面层,以促进无负极锂金属电池的锂离子转移和沉积。

具体而言,提出了一种简单且可扩展的方法,使用由锗酸三乙胺组成的厚度为250 nm的生物启发界面层来生产高性能无负极锂金属电池。衍生的叔胺和LixGe合金显示出增强的吸附能,显著促进Li+ 的吸附、成核和沉积,有助于Li电镀/剥离过程的可逆膨胀/收缩。

彭慧胜/孙浩Angew.:基于超薄可呼吸界面层的无负极锂金属电池

图1. 制备流程

总之,本工作表明超薄相间层可以有利于高性能的无负极锂金属电池。由锗酸三乙胺组成的界面层显示出增强的Li吸附,促进了Li离子的扩散、成核和沉积,从而诱导了具有显著可逆性的光滑致密的Li沉积层。在Li/Cu电池中进行250次循环时,可获得约99.3%的令人印象深刻的Li电镀/剥离CE,无负极LiFePO4全电池可分别提供527 Wh kg-1和1554 W kg-1的最大能量和功率密度,以及250次循环的优异循环稳定性。

该研究结果为实现无负极锂金属电池的新型界面材料设计和筛选奠定了基础,同时为解决其他无负极电池(Na,K和Ca)的界面稳定性问题提供了指导

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图2. 全电池性能

Anode-Free Lithium Metal Batteries Based on an Ultrathin and Respirable Interphase Layer,
Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 
10.1002/anie.202304978

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