黄维院士/方漪芸/李鑫哲AM：c-PtTe2 NSs实现优异的HER

暴露活性位点和优化其与反应中间体的结合强度是显著提高二维（2D）材料催化性能的两个重要策略。然而，寻求同时实现这些目标的有效方法仍面临着相当大的挑战。

基于此，西北工业大学黄维院士和方漪芸副教授、西安交通大学李鑫哲研究员等人报道了一种适度的煅烧策略，将氧掺杂剂掺入一系列具有良好结构和原子级的2D晶体碲化物纳米片（c-PtTe₂ NSs、c-Pt₃Te₄ NSs和c-PtTe NSs）中，以制备相应的氧掺杂非晶对应物。

其中，a-PtTe₂ NSs具有最优的吸附中间氢原子的吉布斯自由能（ΔG_H*）和极低的起始电位（~0 mV）、过电位（10 mA cm^-2时14 mV）和Tafel斜率（24.5 mV/dec）。此外，a-PtTe₂ NSs在连续4万次电位循环后，其活性衰减可以忽略不计，比基准的商用Pt/C催化剂好很多。

通过c-PtTe₂ NSs和a-PtTe₂ NSs的投影态密度（PDOS）发现，a-PtTe₂ NSs中靠近费米能级（E_F）的Pt 5d态占据率更高，表明其电子转移能力增强。同时，a-PtTe₂ NSs和c-PtTe₂ NSs的d波段中心分别位于-1.98 eV和-2.74 eV，a-PtTe₂ NSs的E_F以上最强峰更高，说明其能在Pt位点附近接受更多的电子，有利于H*的吸附和转移。

作者通过密度泛函理论（DFT）计算了c-PtTe₂ NSs和a-PtTe₂ NSs上的H₂O解离步骤，对于c-PtTe₂ NSs，H₂O分子被较好地吸附在不配位的Pt位点上，并解离成OH*和H*中间体。生成的H*结合，然后与周围的H₂O分子相互作用释放H₂。

作者还计算了c-PtTe₂ NSs和a-PtTe₂ NSs在Pt位点上的ΔG_H*，a-PtTe₂ NSs的ΔG_H*为0.18 eV，低于c-PtTe₂ NSs的0.34 eV。因此，计算E_F周围的部分电荷密度可以更好地显示c-PtTe₂ NSs和a-PtTe₂ NSs中Pt位点的不同电子分布。

结果表明，在外加电场作用下，电子在a-PtTe₂ NSs的Pt位点周围聚集，且a-PtTe₂ NSs中Pt位的轨道体积大于c-PtTe₂ NSs，有利于H*转换。从c-PtTe₂ NSs转化为a-PtTe₂ NSs后，Pt位点的电子性质得到了有效优化，显著提高了HER性能。

Triggering Pt Active Sites in Basal Plane of Van der Waals PtTe₂ Materials by Amorphization Engineering for Hydrogen Evolution. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202301593.

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黄维院士/方漪芸/李鑫哲AM：c-PtTe2 NSs实现优异的HER

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