Nature子刊:过电位仅为25 mV! 富勒烯C60表面单原子Pt加速碱性氢析出

Nature子刊:过电位仅为25 mV! 富勒烯C60表面单原子Pt加速碱性氢析出
氢燃料具有清洁无污染、能量密度高等优点,是21世纪最有前途的能源之一。在目前的制氢方法中,电催化析氢反应(HER)以其简单、环境友好等优点成为一种有前途的制氢方法。然而,由于在催化剂表面水吸附和解离以及随后的*H吸附和产生的H2解吸的高能垒,HER动力学,特别是在碱性电解质中特别缓慢。因此,开发高效碱性HER催化剂以提高其反应动力学具有重要意义。
近日,华中科技大学李芳芳彭平德克萨斯大学埃尔帕索分校Luis Echegoyen中科院长春应用化学研究所宋术岩等以C60为电子受体载体,在室温下合成了高负载、高分散的Pt催化剂(Pt/C60),其内部结构为Pt−C60聚合物,一个Pt位点可以与两个C60分子相结合。
Nature子刊:过电位仅为25 mV! 富勒烯C60表面单原子Pt加速碱性氢析出
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实验结果表明,在1.0 M KOH溶液中,所制备的Pt/C60催化剂在10 mA cm−2电流密度下的HER过电位仅为25 mV,Tafel斜率和交换电流密度分别为55 mV dec−1和2.8 mA cm−2,性能优于商业20 wt% Pt/C催化剂。
此外,Pt/C60催化剂还具有优异的稳定性,其在10 mA cm−2电流密度下连续工作100小时过电位仅增加31.5 mV;虽然在长期耐久性试验中催化剂上形成了更多的Pt簇,但簇的尺寸保持不变。
Nature子刊:过电位仅为25 mV! 富勒烯C60表面单原子Pt加速碱性氢析出
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实验结果和理论计算表明,Pt/C60催化剂的优异HER活性归功于:1.高负载、高分散的原子Pt活性中心,使Pt原子的利用率最大化;2.Pt/C60促进了水的吸附,C60−Pt−C60构型中两个相邻C60分子弯曲表面诱导的球壳状电子云在Pt周围形成内置电场,并从Pt中心原子辐射出来,促进了H在Pt位点上的解吸,从而有效地增强了电催化析氢活性。
总的来说,该项研究不仅填补了金属-富勒烯聚合物在电催化领域应用的空白,而且为设计高效的单原子催化剂提供了范例。
Single-atomic Platinum on Fullerene C60 Surfaces for Accelerated Alkaline Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38126-z

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