王安邦/黄雅钦EES：SAIn@CNT助力500 Wh/kg级袋式Li-S电池中的快速氧化还原转化

单原子催化剂（SACs）具有独特的配位化学性质，是锂-硫（Li-S）电池中高效电催化体系的重要组成部分，其合理设计已成为多硫化锂（LiPSs）转化动力学研究的热点。

基于此，北京化学防御研究所王安邦和北京化工大学黄雅钦教授等人报道了通过卟啉将铟（In）SACs吸附在碳纳米管上（SAIn@CNT），克服了热解过程中空尺度上的失配和团聚问题。高含硫量（14.29 g）的SAIn@CNT袋式电池显示出显著的比能量（495wh kg^-1）和稳定的循环性能，在0.2 C下循环50次，这是国际上首次报道。

通过DFT计算，作者研究了不同配位的In SACs的催化机理进行了评价。根据In-N₃和In-N₄的In-4d轨道的偏态密度（PDOS）图，在In-N配位键中，电子聚集在吸引电子的N原子周围，而随着配位数的缩小，电子转移到In原子上。

根据Bader电荷分析结果，In-N₃中的In传递了-1.344 e的电荷，高于In-N₄，随着电子重排，In-N₃的费米能级预计更接近导带，从而导致与LiPSs的强相互作用。

此外，作者计算发现较高的d会增加反键效应的能量，减弱相应的键强度，从而导致In-N₃位点上LiPSs的激活势垒降低。In-N₃基样品在费米能级附近的电子密度高于In-N₄基样品，进一步证明了LiPSs/In-N₃体系中促进了电子转移，说明了在有缺陷的单原子结构中电导率增强，提高了LSBs的倍率能力和循环性能。

计算得到In-N₃和In-N₄的功函数分别为8.25 eV和9.15 eV，说明低配位结构可有效减少逃逸功，促进In-N和多硫化物之间载流子的传导，从而提高多硫化物的反应性。

Engineering deficient-coordinated Single-atom Indium Electrocatalyst for Fast Redox Conversion in Practical 500 Wh/kg-level Pouch Lithium-sulfur Batteries. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE02675B.

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王安邦/黄雅钦EES：SAIn@CNT助力500 Wh/kg级袋式Li-S电池中的快速氧化还原转化

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