张云霞/韩苗苗AEM：通过三合一策略将降解的 LiCoO2 正极用于高性能锂离子电池

面对即将到来的退役锂离子电池（LIB）大潮，当务之急是探索有效的再生和升级回收策略，以缓解资源短缺、解决环境污染、满足对高能量密度正极材料的需求。

在此，中国科学院合肥物质科学研究院张云霞教授，湖州师范学院韩苗苗教授等人提出了一种简便的、非建设性的、一石三鸟的固相烧结策略来再生降解的LiCoO₂（D-LCO）正极，甚至提升其在高电压下的稳定性。其中三只鸟，即为Co位添加锂、Li₂SO₄涂层中掺Mn，而在Li-O中掺杂N、S；一石即为一锅固相烧结。

得益于这些良好的特性，升级后的正极不仅在0.2 C下具有高达188.2 mAh g⁻¹的放电比容量，而且具有优异的循环性能，在0.5 C下100次循环后容量保持率为92.5%(300次循环后容量保持率为86.4%)，在4.5V的高截止电压下具有优异的倍率性能，优于商用正极。

图1. MNS-LCO正极的电池性能

总之，该工作提出了一种无损一锅法，可以将D-LCO直接转化为具有高能量密度的升级MNS-LCO正极材料，具有易于规模化的潜力。基于所开发的三合一固相烧结策略，可以有效恢复D-LCO的成分和晶体结构，其中Li₂SO₄的原位表面涂覆和Mn掺杂到Co位点以及N、S掺杂到Li-O中同时实现。这些协同作用有效地减少了氧的逸出，抑制了有害的相变，稳定了重建的LCO的层状结构。

结果表明，循环后的MNS-LCO正极材料具有优异的电化学性能，包括高比放电容量、优异的倍率性能以及在4.5V高截止电压下的循环稳定性，优于D-LCO和商用的LCO。因此，这一策略不仅为D-LCO的回收和向高压LCO的升级提供了一个有前途的解决方案，而且还可以推广到其他降解的正极材料，这将极大地促进废LIBs回收产业的可持续发展。

图2. 材料优化后的结构表征

Upcycling of Degraded LiCoO2 Cathodes into High-Performance Lithium-Ion Batteries via a Three-In-One Strategy, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302058

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