秦磊/肖丹EnSM：调节不可燃、局部高浓度电解质中的溶剂化结构，增强铝基K电池稳定性

低氧化还原电位的金属钾或石墨负极是钾离子电池(PIBs)负极材料的理想选择，但由于有效钝化层的匮乏，在负极表面连续的还原反应所引起的容量衰减是不可避免的。此外，由于活性负极与可燃电解质的使用，PIB的发展面临潜在的安全隐患。

在此，深圳大学秦磊教授、四川大学肖丹教授等人通过将高氟醚的低极性助溶剂添加到双氟磺酰亚胺/三甲基磷酸钾溶液中，制备了一种阻燃局部高浓度电解质(LHCE)。在LHCE中，独特的电解质溶剂化环境增强了阴离子与阳离子之间的相互作用，促进了具有自加速界面动力学阴离子衍生固体电解质界面(SEI)的形成，与传统的碳酸盐基电解质相比，最大限度地减少了SEI溶解。

结果显示，未改性的Al基底可以保持3400 h以上（超过800次循环）的稳定循环且具有高可逆性（98%），并且石墨负极保持了长时间的循环稳定性（超过300次循环），具有高可逆容量（257.6 mAh g⁻¹）和容量保持率（0.2C时为92.6%）。

图1. K/Gr半电池的电化学性能

总之，该工作为在Al基底上实现K电镀/剥离和Gr中的K储存，配制了一种不易燃的LHCE。LHCE不仅展示了HCE在初级溶剂化鞘中强烈的阴阳离子相互作用的特点，而且表现出LCE的低成本。同时，LHCE在5.2 V以上（相对于 K/K）表现出高抗氧化性，并且由于初级溶剂化鞘中的游离溶剂较少，因此抑制了Al腐蚀。

受益于SEI形成过程中FSI++−阴离子优先分解以及TMP_LHCE中无法形成溶剂化电子，所产生的均匀且稳定的SEI可以钝化反应性K和K-GIC负极，且SEI溶解量更少。通过对K/Al半电池的界面动力学分析，在K负极上发现了自活化SEI过程，初始循环后K循环过电位和SEI电阻均降低，对相间稳定有很好的意义。

最后，该工作进一步展示了由K-GIC或K金属负极和PB正极组成的所有基于铝集流体的全电池的概念验证，并突出了良好的循环性能和高CE可逆性。因此，该项工作有望促进对电解质溶剂化化学的更好理解，并推动用于安全和高性能K电池的不易燃电解质系统的开发。

图2.全电池性能

Tunning solvation structure in non-flammable, localized high-concentration electrolytes with enhanced stability towards all aluminum substrate-based K batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102923

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