周光敏AM：揭示正负极之间的耦合效应，开发实用的锂硫电池

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周光敏AM：揭示正负极之间的耦合效应，开发实用的锂硫电池
硫正极的局部反应异质性和锂负极的不均匀锂沉积是锂硫（Li-S）电池实际应用中难以解决的问题。尽管目前在分别优化硫正极或锂负极方面取得了令人瞩目的进展，但对正负极之间的高度耦合关系仍缺乏全面的了解。
周光敏AM：揭示正负极之间的耦合效应，开发实用的锂硫电池
清华大学深圳国际研究生院周光敏等受Butler-Volmer方程的启发，通过同时考虑传质指数（Imass）和电荷转移指数（Icharge），确定了有助于合理设计硫正极结构的二元描述符（IBD），并构建了IBD与锂负极形态演变之间的关系。
有限元结果表明，由IBD调控的局部电流密度是硫正极和锂负极电化学行为的桥梁。具体来说，较高的IBD可以在正负极上产生分布更均匀的局部电流密度，从而促进均匀反应。
周光敏AM：揭示正负极之间的耦合效应，开发实用的锂硫电池
图2 具有高IBD的MF@CNT正极的制备
结合有限元的理解，作者报告了一种三聚氰胺甲醛@碳纳米管（MF@CNT）海绵作为具有高IBD的模型硫宿主，其相互连接的孔隙结构不仅能均匀局部电流密度，还能实现快速离子传输，从而减轻正负极的反应异质性。这种MF@CNT具有重量轻、机械强度高、对电解液的浸润性好等优点，并具有大规模生产的潜力。
结果，基于MF@CNT的Li-S电池在16 mg cm-2的高硫负载下显示出 20.3 mAh cm-2的惊人容量。更重要的是，基于MF@CN的Ah级软包电池的能量密度分别为318 Wh kg-1和473 Wh L-1，显示出巨大的实际应用潜力。
周光敏AM：揭示正负极之间的耦合效应，开发实用的锂硫电池
图3 S-MF@CNT的电化学性能
Unraveling The Coupling Effect Between Cathode And Anode Towards Practical Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303610

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