卢思宇/尹广超Adv. Sci.: Fe单原子种子介导策略，提升Fe3C/FeNC的ORR/OER双功能催化活性

可充电锌-空气电池(ZABs)由于其低成本、固有安全性、高理论能量密度/容量等优点而具有很高的发展前景。可充电锌-空气电池在充/放电过程中涉及到空气阴极的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)，其动力学决定了可充电锌-空气电池的整体效率。因此，开发高性能的ORR/OER双功能电催化剂对于ZABs的进一步发展具有重要意义。

近日，郑州大学卢思宇和山东理工大学尹广超等采用Fe单原子种子介导法合成了Fe−N−C/Fe₃C复合材料，该复合材料具有可控的Fe−N−C/Fe₃C比，可作为ZAB的高效双功能ORR/OER电催化剂。

具体而言，Fe−N₄−C单原子种子首先被锚定到掺N的碳骨架中，直到Fe负载饱和(7.7 wt.%)；在合成Fe−N−C/Fe₃C复合材料的热解过程中，额外的铁原子加入导致Fe−N₄−C种子周围形成Fe₃C颗粒。

通过这种方法，只需简单地改变合成过程中铁的用量，就可以调整和优化复合材料中Fe₃C与Fe−N₄−C的比例。一系列结构表征结果显示，对于组成优化的电催化剂(Fe−N−C/Fe₃C-op)，原子分散的Fe与4个N原子配位，形成分布在Fe₃C颗粒周围的局部壳层。

由于亲密和丰富的Fe−N−C/Fe₃C界面，Fe−N−C/Fe₃C-op表现出优异的双功能ORR/OER活性，以及快速的反应动力学，特别是ORR和OER反应之间的电压差为0.668 V，优于报道的碱性介质中大多数双功能ORR/OER电催化剂。实验结果和理论计算表明，Fe−N₄−C和Fe₃C能协同激活O₂的吸附，促进OH*中间体的解吸，从而降低ORR和OER过程中限速步骤的反应能垒。

最后，当Fe−N−C/Fe₃C-op作为可充电锌-空气电池的空气阴极时，获得了1013.9 mWh g_Zn⁻¹的功率密度和137.4 mW cm⁻²的峰值功率密度，并且显示出优异的长期耐久性。综上，该项工作提出的种子介导策略不仅有利于推动双功能ORR/OER电催化和高性能ZABs的发展，而且对高活性、低成本非贵金属电催化剂的开发具有重要的指导意义。

A Fe Single Atom Seed-Mediated Strategy Toward Fe₃C/Fe−N−C Catalysts with Outstanding Bifunctional ORR/OER Activities. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202301656

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