傅佳骏/陈涛ACS Nano：持续释放策略优化锌电池电极/电解质界面

水系锌电池被认为是一种具有成本效益和环境可持续的储能技术的可行候选方案，但由于臭名昭著的枝晶生长和锌负极的寄生反应而受到严重阻碍。

图1 NaErF₄@NaYF₄添加剂的独特持续释放效果和工作机制示意

南京理工大学傅佳骏、陈涛等受持续释放策略的启发，探索了一种胶体电解质策略，即使用NaErF₄@NaYF₄纳米晶体作为电解质添加剂，以用于耐用的水系锌电池。与一次性电解质策略不同，NaErF₄@NaYF₄纳米晶体可以在持续释放的原则下工作，从而延长添加剂的有效时间。

研究显示，释放的功能金属离子优先吸附在突起周围，产生静电屏蔽层，抑制枝晶的生长。同时，释放的氟离子可以参与形成富含ZnF₂的界面层以稳定Zn/电解质界面。此外，光谱分析和理论计算表明，NaErF₄@NaYF₄添加剂可以通过削弱Zn²⁺-H₂O的配位来调节Zn²⁺的溶剂化结构。

图2 半电池性能

受益于协同溶剂化和界面调节，NaErF₄@NaYF₄修饰的电解质使Zn||Zn对称电池在3 mA cm^-2和 1 mAh cm^-2的条件下表现出超过2100小时的循环寿命，并使Zn||Ti电池在550次沉积/剥离循环中表现出99.54%的平均CE。当容量增加到5 mAh cm^-2时，对称电池可以循环420小时以上，在整个循环过程中累积容量达到2100 mAh cm^-2。

此外，即使在N/P比为3的低水平下，改性电解质也赋予了Zn||MnO₂全电池卓越的循环稳定性，在0.5 A g^-1的情况下，经过350次循环后的容量保持率达到了令人称道的78.4%。作者相信这种纳米晶体的持续释放效果将为开发高性能和耐用的水系锌电池提供指导。

图3 全电池性能

Colloid Electrolyte with Weakly Solvated Structure and Optimized Electrode/Electrolyte Interface for Zinc Metal Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c03638

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