Angew.:氧空位耦合Fe3C/Fe3O4异质结构,实现高选择性电还原N2制NH3 2023年10月3日 上午12:31 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 8 氨(NH3)是一种应用广泛的化学物质,是大多数肥料的基础。到目前为止,NH3的生产大多依赖Haber–Bosch工艺,但该工艺存在高能源消耗和大量CO2排放的缺点。电化学氮气还原反应(NRR)工艺为经济高效、环保的可再生电力转化为NH3提供了一条有希望的途径。然而,由于N2分子较高的N≡N解离能和竞争析氢反应(HER)的存在,在环境条件下高选择性生产氨仍然是一项极具挑战性的任务。因此,设计和开发高效的电催化剂进一步增强NRR催化活性对于电化学NRR的实际应用具有重要意义。 基于此,东北师范大学臧宏瑛、颜力楷和纽约州立大学布法罗分校武刚等提出了一种独特的原位氧空位构建策略,通过构建一个碳包覆Fe3C/Fe3O4异质结的空心壳结构(Fe3C/Fe3O4@C)来平衡N2吸附和NH3解吸。具体而言,通过对淀粉保护的NH2-MIL-88(Fe)进行退火,在Fe3C/Fe3O4异质结构中原位形成氧空位,表面氧空位的引入和异质结的形成在电催化过程中提高N2活化和NRR活性方面起着关键作用。 实验结果表明,最佳的Fe3C/Fe3O4@C-950催化剂在−0.2 VRHE下的氨生产速率和相应的法拉第效率分别为25.7 μg h−1 mgcat−1和22.5%。同时,该催化剂在−0.2 VRHE下连续运行12小时没有发生明显活性下降;经过连续6次N2还原循环,氨产率和法拉第效率几乎没有发生衰减,表明Fe3C/Fe3O4@C-950具有优异的NRR稳定性。 此外,根据密度泛函理论(DFT)计算,Fe3C/Fe3O4异质结构上的N2还原更倾向于远端机理,而N-NH2*的形成是电势决定步骤。总体而言,该异质结构催化剂在酸性电解质中具有良好的NRR催化性能,以及显著的NH3选择性。 总的来说,这项工作开发了一中设计具有最佳氧空位的高效电催化剂的策略,这对合理设计高效的电催化剂以加速NRR动力学和提高NH3选择性具有指导意义。 Constructing Oxygen Vacancies via Engineering Heterostructured Fe3C/Fe3O4 Catalysts for Electrochemical Ammonia Synthesis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304797 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/03/2e65fb4527/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 支春义团队AM:蛛丝启发的高耐用柔性锂离子电池粘结剂设计 2023年10月4日 崔小强/阮晓文课题组最新UOR综述:应用于尿素氧化反应(UOR)的过渡金属基催化剂 2024年1月22日 AFM:3D-2D CNH-MoS2异质结构的可控化学功能化及其对质子还原的电催化活性 2023年10月13日 邢伟/袁勋Nature子刊:Pt纳米团簇中嵌入嗜氧稀土单原子,显著提升氢电氧化活性 2023年10月3日 计算+实验顶刊集锦:彭栋梁、温晓东、彭扬、王宁、刘勇等计算成果 2023年10月9日 李春忠/李会会/李昊ACS Catalysis:Cu基电催化剂表面羟基化,促进电化学还原CO2 2023年12月23日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交