​ACS Energy Letters：什么影响着高面容量固态电池硅基负极的倍率性能？

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​ACS Energy Letters：什么影响着高面容量固态电池硅基负极的倍率性能？
在固态电池（SSB）电极中实现高面容量和倍率性能是具有挑战性的，因为电荷载流子在厚的全固态复合电极中传输缓慢，这源于传输强烈依赖于压缩复合体的微观结构和孔隙度。为引入像硅这样的高容量材料，需要在整个电极上进行快速的离子和电子传输。
​ACS Energy Letters：什么影响着高面容量固态电池硅基负极的倍率性能？
图1 半电池组件示意图
蒙纳士大学Moumita Rana、Wolfgang G. Zeier、芝加哥大学Anja Bielefeld等展示了一条实现高性能硅基SSB负极复合材料的途径，并研究了其中所涉及的电荷载体传输和微观影响。
具体而言，通过改变硅的颗粒大小和负极复合材料中固态电解质（SE）的离子传导性，并分析其电化学性能和电荷载流子传输，作者发现，活性材料颗粒的表面与体积比增强，有效离子传导性提高，颗粒大小兼容，复合材料成分分布均匀，孔隙率变低，有利于硅基负极复合材料的高性能发挥。这种策略允许在环境温度下，在1.6 mA・cm-2和8 mA・cm-2的电流密度下，通过复合电极中硅纳米颗粒和快速离子传导电解质的组合，获得10 mAh・cm-2和4 mAh・cm-2的比容量。
​ACS Energy Letters：什么影响着高面容量固态电池硅基负极的倍率性能？
图2 不同复合负极的电化学性能
详细的直流极化结果和微观结构模型显示，硅和SE的粒径兼容性导致压缩负极复合材料的低孔隙率，这有利于在整个SE基质中更均匀地分布离子通量，从而改善电极的有效离子传导性。要进一步提高负极复合材料的性能，需要优化SE的粒径、复合材料的加工和烧结路线，以便在不影响有效离子传导性的情况下实现电极中较低的孔隙率，这将有利于减少离子传导途径的曲折和快速，从而促进SSB的电极的高性能行为。
​ACS Energy Letters：什么影响着高面容量固态电池硅基负极的倍率性能？
图3 硅粒径和SE离子电导率对负极复合材料倍率性能的影响
Toward Achieving High Areal Capacity in Silicon-Based Solid-State Battery Anodes: What Influences the Rate-Performance? ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00722

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