董全峰/郑明森EES：通过原位预植入原子在钠金属上构建稳定SEI

对于钠基电池来说，实现高可逆性的钠沉积/剥离是非常具有挑战性的。在钠电极表面建立坚固的固体电解质界面（SEI）膜是一种务实而有效的方法。然而，现有的各种SEI层基本上都是简单地覆盖在金属表面，因此它们之间的结合并不牢固，这就是为什么这些SEI层在电池循环中不稳定的根本原因。

图1 SEI设计

厦门大学董全峰、郑明森等提出了一种独特的SEI设计策略，即通过在钠金属上原位预植入原子氟根来重铸SEI（RSEI）。在此，一种可溶性的多功能酰胺分子双（三氟乙酰胺）（ECDA），作为氟的助推器，首次被应用于钠金属电池（SMB）中的RSEI构建，它可以有效地锚定在钠电极上，并与FEC相互作用，释放丰富的F原子。

分子动力学模拟（MD）和实验表明，在ECDA的参与下，钠表现出强烈的静电排斥和诱导效应，驱动FEC分解的F原子由外向内高强度地深入到钠中，获得一个功能性的根基界面。然后，预植入形成的界面将依次促进SEI的形成反应并成为其一部分，最终获得R-SEI。

此外，这个界面可以进一步诱导更多的无机成分（如NaF、Na_xN、Na₂O）在SEI层内积累，从而构建一个多层、富含无机物、具有浓度梯度的R-SEI。这种R-SEI加速了Na⁺的运输并表现出良好的Na⁺渗透性，从而促进具有较高表面积的纳米球形沉积颗粒的形成。

图2 半电池性能

因此，R-SEI使Na||Cu电池在碳酸酯电解液中的250次循环中实现了97.3%的超高CE，并使Na||Na对称电池在1mA cm^-2下实现了1700小时的显著寿命。此外，ECDA扩大了以碳酸酯为基础的SMB的电化学窗口，并提高了普鲁士蓝正极的循环稳定性。Na||PB电池在4.5V的高压下，在500次循环中的平均CE为99.6%，并具有出色的倍率性能（20C）。

此外，定制的碳酸酯电解液使Na||PB电池在-30至70℃的宽温度范围和4.7V的高电压下具有优异的电化学稳定性。

此外，在ECDA基碳酸酯电解液形成的R-SEI和正极-电解质-界面相（CEI）使Na@Cu||PB全电池（N:P=4:1）具有令人印象深刻的循环性能（200次循环后容量保持率为86%，平均CE为99.4%）和倍率能力（20C）。显然，上述优秀的性能很好地证明了该策略的可行性。

图3 Na ||PB电池性能

A rooted interphase on sodium via in-situ pre-implanting atom fluorine for high-performance sodium metal batteries. Energy & Environmental Science ( IF 39.714 ) Pub Date : 2023-06-04 , DOI: 10.1039/d3ee01016c

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董全峰/郑明森EES：通过原位预植入原子在钠金属上构建稳定SEI

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