中科大/格里菲斯AM：Co@NC实现高效持久的光热CO2转化

光热CO₂加氢生产高附加值化学品和燃料是缓解能源和环境问题的一种有吸引力的方法，但其仍然依赖于开发地球资源丰富、高效和耐用的催化剂。

基于此，中国科学技术大学熊宇杰教授、刘东教授、龚万兵副研究员和格里菲斯大学赵惠军教授等人报道了一种N掺杂碳包覆Co纳米颗粒（NPs）（记为Co@NC）作为光热催化剂，通过两步热解Co-基ZIF-67前驱体合成。在全光谱光照条件下，CO₂光热加氢生成CO的速率为0.75 mol g_cat⁻¹ h⁻¹，具有良好的活性和稳定性。

通过密度泛函理论（DFT）计算，作者研究了CO分子在不同表面的吸附。CO分子在Co₉@石墨烯上的吸附能为-0.24 eV，而CO在原始石墨烯和CO(111)上的吸附能分别为-1.74和-2.04 eV。

因此，涂覆碳层可以极大降低CO在表面的吸附能，表明碳涂层显著促进了光催化CO₂加氢产生的CO分子从催化剂表面的解吸。Co@NC-700催化剂的CO-TPD谱图在472 °C时表现出较强的CO解吸峰，CO/NC和CO/C分别在624 °C和530 °C时表现出较宽的CO解吸峰。结果表明，碳包封后CO解吸强度增强，与DFT计算一致。

此外，Co/C和Co@NC-700的程序升温解吸（CO₂-TPD）谱图显示Co/C和Co@NC-700有一个弱峰和一个明显的强峰，表明CO₂的有效吸附。值得注意的是，Co@NC-700催化剂的氢解吸峰温度明显向较低的温度偏移，表明H₂更容易活化。总之，碳涂层带来的CO解吸能力和反应物活化能力的提高，应该是Co@NC-700光热催化剂CO产量优越的主要原因。

Rational Design of N-doped Carbon Coated Cobalt Nanoparticles for Highly Efficient and Durable Photothermal CO₂ Conversion. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202302537.

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中科大/格里菲斯AM：Co@NC实现高效持久的光热CO2转化

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