潘锋/杨卢奕Chem：原位探测钠金属负极界面不稳定的源头

固体电解质界面(SEI)的不稳定性和易碎性限制了Na金属负极的应用。尽管大量研究工作致力于探究其化学成分和物理性质，但由于缺乏时间和空间分辨率，对其形成过程的直接观察仍然是一个挑战。

在此，北京大学潘锋教授、杨卢奕研究员等人通过结合原位探测技术，展示了SEI形成过程中与SEI不稳定性相关的两个关键阶段。结果表明，在初始（钝化）阶段未均匀钝化的Na金属将在随后（生长）阶段会引发不受限制的电解质分解和均匀的组分分布。此外，具有均匀分布组分的SEI比从致密钝化层演变而来的层状结构的SEI具有更高的溶解度。

图1. SEI在PC和PC-FEC中的稳定性

具体而言，本文利用多种原位表征技术相结合，共同揭示了不同电位下Na负极SEI不稳定机制和SEI演化的动态过程。结合原位三维激光共聚焦显微镜和电化学石英晶体微量天平监测，研究了不同电解质中形成的SEI不稳定性。通过原位原子力显微镜确定了两个SEI演化阶段（即钝化阶段和生长阶段）。进一步研究发现，在钝化阶段缺乏有效的钝化层将导致在接下来的生长阶段发生严重的电解质分解和组分溶解。

最后，结合冷冻透射电镜和飞行时间二次离子质谱证明了在没有钝化效应的情况下，有机和无机组分倾向于均匀分布，在没有足够机械支撑的情况下表现出高溶解性。相比之下，预成型的钝化层表现出更高的稳定性。总之，本工作开发的方法——结合多个原位表征系统，可进一步研究其他沉积型负极的界面演变，例如碱金属负极，锌负极等。

图2. SEI成分的内部空间分布

In situ probing the origin of interfacial instability of Na metal anode, Chem 2023 DOI: 10.1016/j.chempr.2023.06.002

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潘锋/杨卢奕Chem：原位探测钠金属负极界面不稳定的源头

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