王家钧/娄帅锋/李鑫AFM：12.7 mg/cm2高负载，全固态电池循环1万小时

在聚合物基全固态电池中设计具有高面容量的实用正极仍然受到挑战，因为缺乏有效的指导原则来延长电池的寿命。与液体电池不同，正极和电解质之间臭名昭著的界面不相容性限制了全固态电池的循环寿命。

图1 循环后压延正极的离子传输受阻

哈尔滨工业大学王家钧、娄帅锋、哈佛大学李鑫等提出了一种动态稳定的正极设计，其表面完全被覆盖，有效地缓解了界面失效，可使正极负载为12.7 mg cm^-2的电池循环时间超过10000小时。具体而言，作者发现，电解质的氧化分解行为与电极颗粒的局部结构和状态相关，因此，研究了具有不同接触界面的正极，以证明在局部接触界面化学演化的不可想象的区别。

研究显示，具有与电解质隔离接触面的多孔电极显示出离散的离子传输，其结果是富含Ni⁴⁺的区域暴露在NCM粒子与电解质的点接触面上。然后，电解质被优先分解成非导电界面，出现了快速的容量衰减。

图2 正极的界面化学失效与局部离子传输的关系

相比之下，具有均匀接触的电极表现出均匀的颗粒尺度荷电状态和更高的氧化稳定性。因此，稳定的界面可以通过同时增加电解质的表面覆盖率和改善电解质的固有稳定性来实现。基于此，这项工作通过无溶剂的原位液-固转化策略，设计了一种具有完全活性表面的高负载复合增极（12和28.6 mg cm^‒2）。

受益于物理结构重塑和化学方法的双重改性，该设计使高负载的LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂电池表现出超过10000小时的出色寿命（500次循环，保持率为70%）。这些见解和方法为固态电池的长寿命提供了更广阔的前景。

图3 全活性表面设计实现稳定的界面和电池性能

Eliminating Local Electrolyte Failure Induced by Asynchronous Reaction for High-Loading and Long-Lifespan All-Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305186

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王家钧/娄帅锋/李鑫AFM：12.7 mg/cm2高负载，全固态电池循环1万小时

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