Teresa Blasco课题组：原位EPR、固体NMR和DFT计算，研究铜基菱沸石分子筛上氨物种的形成！

2022年9月25日上午4:11 • 顶刊 • 阅读 5

化石燃料的燃烧产生废气中NOx化合物对人们具有危害作用。目前的技术主要是在铁或铜和分子筛催化剂下用NH₃选择性还原NOx。常用的催化剂是菱沸石分子筛Cu-SSZ-13。目前为止，该催化反应的活性位和反应机理并不完全清晰。

本文利用核磁和红外光谱研究反应中间体在Cu-SSZ-13证明了反应中有NO⁺−Cu⁺和NH₃−Cu⁺−NO⁺中间体的形成。

DFT计算了不同[Cu(NH₃)_n]²⁺ 络合物的几何结构和能量。计算了NH₃还原Cu²⁺到Cu⁺的结构和稳定性。

实验采用EPR和NMR研究了不用条件下Cu-SSZ-13催化剂上的Cu²⁺和 Cu⁺ 物种。

研究发现，Cu²⁺ 和 Cu⁺ 在反应条件下，在催化剂表面共存。氨促进了Cu向空位中迁移，Cu²⁺ 还原为 Cu⁺，这在选择性催化还原反应中具有重要作用。

Ammonia-Containing Species Formed in Cu-Chabazite As Per In Situ EPR, Solid-State NMR, and DFT Calculations，J. Phys. Chem. Lett. 2015, 6, 1011−1017

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