张新波/黄岗/谢海明Angew.：高性能水系有机锌电池羟基聚合物正极的原位电化学活化

有机电极材料缓慢的反应动力学和结构不稳定限制了水系锌有机电池性能的进一步提升。

在此，中国科学院长春应用化学研究所张新波研究员、黄岗研究员&东北师范大学谢海明教授团队合成了一种带有惰性羟基的Z折叠羟基聚合物聚四氟氢醌(PTFHQ)，该聚合物可以通过原位活化过程部分氧化为活性羰基，然后进行Zn²⁺的储存/释放。

在活化的PTFHQ中，羟基和S原子扩大了电化学活性羰基附近的电负性区域，增强了其电化学活性。同时，残留的羟基可以充当亲水基团，增强电解液的润湿性，同时保证电解液中聚合物链的稳定性。

张新波/黄岗/谢海明Angew.：高性能水系有机锌电池羟基聚合物正极的原位电化学活化

图1. PTFHQ-A在2 M Zn（CF₃SO₃）₂中的反应动力学分析

具体而言，本文设计了一种羟基聚合物PTFHQ作为构建高性能水系有机锌电池的电极材料。在PTFHQ中，羟基可以通过原位电化学活化过程部分转化为羰基，并通过烯醇化作用参与Zn²⁺的储存/释放。同时，剩余的羟基可以增加聚合物在弱酸水溶液中的稳定性，并通过加速离子扩散增强电极的电解质润湿性。

最重要的是，PTFHQ-A的多官能团组成构成了更大的电负性区域，使得Zn²⁺与暴露的活性位点充分配合。

得益于这些优势，再加上Z型折叠结构的稳定性和灵活性，PTFHQ-A在0.1 A g^-1时的比容量为215 mAh g^-1，在20 A g^-1时的容量保持率为91%，并且具有显著的循环稳定性(在3000次循环中容量保持率为92%)。

总之，该工作扩展了对有机锌电池反应机理的理解，并为聚合物高效存储Zn²⁺提供了新的设计方向。

图2. PTFHQ-A的理论计算

In-Situ Electrochemical Activation of Hydroxyl Polymer Cathode for High-Performance Aqueous Zinc–Organic Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023

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