催化顶刊集锦：Nature子刊、Angew.、EES、AFM、ACS Nano等成果

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1. Nat. Commun.: 带有氧化电荷的Ru物种立大功，显著提高Ru0.5Ir0.5O2酸性OER活性
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阳极析氧反应(OER)缓慢的动力学严重限制了酸性条件下电解水制氢的效率。Ir基氧化物，Ru基氧化物及其衍生物具有足够的耐腐蚀性能，能够承受OER苛刻的酸腐蚀和氧化环境。然而，Ir的稀缺性和相对较低的OER活性不足以满足工业要求，而Ru基催化剂由于在OER过程中形成可溶性Ru氧化物(如RuO4)而通常表现出较差的稳定性。
目前，RuIr双金属氧化物可能是能够有效催化酸性OER的先进催化剂，其中，RuIr双金属氧化物中Ru表现出强烈的氧化态，并且Ru的氧化还原可能受到RuIr双金属氧化物体系中Ir物种的影响。为了实现高效稳定催化酸性OER，对RuIr双金属氧化物的设计必须满足两个方面：一个是Ru活性中心稳定的高氧化态，另一个是防止Ru物种被过度氧化而溶解和失活。
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基于此，苏州大学康振辉、刘阳、邵名望和程涛等通过两步熔融碱法成功合成了二维Ru0.5Ir0.5O2取代固溶体，并研究了其催化酸性OER的性能。
结果表明，稳定且带有氧化电荷的Ru物种显著提高了二维RuIr氧化物的OER活性，最优的Ru0.5Ir0.5O2催化剂在酸性介质中电流密度达到10 mA cm−2时的OER过电位仅为151 mV，并且其在10 mA cm−2电流密度下连续稳定运行超过618.3 h。此外，Ru0.5Ir0.5O2催化剂在1.44 VRHE下的质量活性和转换频率(TOF)分别为730.4 A gIr+Ru−1和6.84 s−1。
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脉冲电压感应电流(PVC)、循环伏安(CV)、密度泛函理论(DFT)计算和瞬态光电压(TPV)测试结果表明，在较低的外加电压下，Ru0.5Ir0.5O2能够形成更多的高价态Ru活性位点，且Ru0.5Ir0.5O2中储存的氧化电荷量显著影响其析氧性能；同时，除了具有二维结构特征外，Ru0.5Ir0.5O2中的Ru-O-Ir局部结构存在强烈的相互作用，这种相互作用导致Ru-O-Ir具有高稳定性，阻止了活性位点的过度氧化溶解，使得Ru0.5Ir0.5O2催化剂能够高效稳定催化酸性OER。
Stable and Oxidative Charged Ru Enhance the Acidic Oxygen Evolution Reaction Activity in Two-dimensional Ruthenium-iridium Oxide. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41036-9
2. Nat. Commun.: 合成过程中引入Cl−，抑制CoOxCly发生OER反应并加速酸性CER
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Cl2是一种重要的化学品，广泛应用于水处理、有机合成和聚氯乙烯生产。氯碱工业中Cl2主要通过电化学析氯反应(CER)产生，其中析氧反应(OER)与CER在水溶液中具有相似的起始电位和类似的催化活性位点，因此保证Cl2的高选择性生成是一个巨大的挑战。
用于CER的最先进的工业电解槽通常使用基于高成本贵金属(Ru或Ir)的相对耐酸的混合金属氧化物，这些金属氧化物对OER也具有高度活性。为了确保CER系统的高效率和提高Cl2的选择性，需要高浓度的Cl−离子(5.0 M)和酸性pH条件，然而在实际应用中，Ru基CER催化剂由于形成了可溶性的氯化钌，在长期运行下仍然不够稳定。因此，开发合适的策略来提高混合金属氧化物基CER催化剂的活性和稳定性具有重要意义。
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近日，电子科技大学崔春华和玉林师范学院梁君武等在含有Co2+和Cl−的盐溶液中，在pH≤2的F掺杂二氧化锡(FTO)裸电极上原位沉积一种自适应的非晶态CoOxCly催化剂，用于高效和选择性催化CER。
实验结果表明，在1.67 V下电沉积2小时后得到的CoOxCly催化剂实现了约100%的Cl2选择性，且当Cl−的浓度降低至0.01 M时，Cl2的选择性仍保持90±1.5%。
此外，在1.67 V下沉积的CoOxCly催化剂在10 mA cm-2下连续运行500小时，电流密度在测试中升至15 mA cm-2；同时，CoOxCly催化剂在250 mA cm-2geo下可以连续运行20小时以上，表明该催化剂具有优异的稳定性。
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原位光谱和理论计算表明，在电沉积过程中引入Cl−离子，可以增加Co电子电荷并降低价态，能够抑制有利于水氧化的高氧化态Co位点的形成，提高了CER中Cl2的选择性；同时，Cl−离子的引入允许CER的活性位从Co*向Co-O*转变，CER的选择性通过Volmer-Heyrovsky路径得到提高。总的来说，这项工作将反应物Cl−自身作为促进剂提高了酸性盐水中CER的活性和选择性，为稳定非贵金属氧化物在强酸中的阳极电催化反应提供了范例。
Self-adaptive Amorphous CoOxCly Electrocatalyst for Sustainable Chlorine Evolution in Acidic Brine. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41070-7
3. Nat. Commun.: W/WO2固体酸表面的可逆的质子吸附/脱附，显著加速碱性HER动力学
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电催化析氢反应(HER)是一种最经济有效的制氢方法，利用可再生能源(如太阳能和风能)发电而不排放CO2，有利于缓解全球能源和环境危机。碱性HER可以避免催化剂的酸性腐蚀和溶解问题，并能够获得高纯度的氢气(>99.7%)，具有广阔的应用前景。
但是与酸性HER过程中的直接质子耦合电子反应(2H*+2e−→H2+*)相比，碱性HER过程中可用质子的缺乏严重降低了碱性HER过程的活性。通过调节催化剂表面质子的覆盖度和化学环境可以有效加速碱性HER过程。
由于贵金属原子与质子之间存在强烈的电子相互作用，质子转移活性位点的循环在很大程度上依赖于贵金属催化剂的使用，但贵金属的稀缺性和高昂的价格限制了其大规模应用。因此，开发经济有效的催化剂来在碱性HER过程中高效断裂H-OH键产生质子具有重要的价值和意义。
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近日，中国科学院苏州纳米所崔义课题组采用表面热解-还原法制备了泡沫镍负载的自支撑W/WO2固体酸催化剂。
原位构建的固体酸催化剂表面在碱性析氢过程中具有可逆的质子吸附/脱附行为，并且W/WO2异质结催化产氢遵循动力学快的Volmer-Tafel途径，其在−10 mA cm−2电流密度下具有超低的过电位(−35 mV)和小的Tafel斜率(−34 mV dec−1)；此外，该催化剂在−10/−50 mA cm−2电流密度下连续运行50小时而没有发生明显的活性下降，显示出优异的长期电催化稳定性，优于所有W/Mo氧化物催化剂和迄今报道的大多数3d金属氧化物。
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综合各种表征实验和理论模拟，结果表明，研究人员在W/WO2固体酸催化剂上构建了一个明确的动态质子集中表面，其动态特征有利于催化剂表面活性位点循环的质子转移。
首先，富氧空位的WO2组分主要作为高活性的Lewis酸位点，用于吸附和裂解H2O分子(质子产生)；其次，由于HxWOy中间体(Brønsted酸性位点，质子储存)的强储氢能力，在超低过电位下，质子可以在W/WO2催化剂表面富集；最后，零价W原子与质子之间适中的电子相互作用加速了Brønsted酸在活性位循环(质子供给和活性位再生)中的去质子化动力学。
此外，WO2组分的金属特性还可以提高氧化钨基体的抗碱性浸出能力(WO2+OH−→WO42−+H2O)，这是因为生成的OH−中间体和电解液中的侵蚀性羟基物种可以迅速被阴极富电子催化剂表面排斥出来。综上，该项工作通过固体酸催化策略和多种光谱表征手段的综合运用，实现了用于提高碱性电解液中的析氢性能的非贵金属催化体系的合理设计。
Metallic W/WO2 Solid-acid Catalyst Boosts Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Electrolyte. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41097-w
4. Angew.: 类金属WCx负载低价单原子，实现高效催化HOR和HER
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高性能燃料电池和水电解槽的快速发展迫切需要设计先进的氢氧化反应(HOR)和析氢反应(HER)电催化剂。贵金属基催化剂由于具有优异的HOR和HER催化活性而受到人们广泛的关注。
然而，贵金属的高成本和稀缺性限制了大规模的实际应用，并且贵金属催化剂的CO中毒业也影响了其活性。目前，单原子催化剂(SACs)具有较高的原子利用率和可控性，被认为是降低贵金属负载、获得优越的催化活性的有效策略。
碱性电解质中SACs的HOR/HER速率主要取决于氢结合能(HBE)和羟基结合能(OHBE)，因此改善单原子活性位点的电子结构，实现氢(Had)和羟基(OHad)的吸附平衡是提高电催化性能的关键。
一般来说，SACs的电子态与金属原子与支撑材料之间的局部配位环境有关，这也得到了广泛的研究。然而，阐明单原子活性位点与局部协调环境之间的构效关系仍然具有挑战性。
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基于此，南京航空航天大学彭生杰课题组采用热解法，成功将单个原子分散在WCx载体上(M-WCx，M=Ru，Ir，Pd)，用于高效催化HOR/HER。
多功能WCx作为一种良好的单原子载体，不仅促进了活性位点的高分散，而且加速了传质和反应动力学；同时，单原子与类金属WCx之间的弱配位环境抑制了金属中心价态的上升，导致金属-金属相互作用，从而调节了催化剂的电荷分布，稳定了活性位点；此外，价态接近于零的单原子活性位点呈现出适用于中间体吸附/解吸的电子轨道的能级分布，最终促进了HOR和HER过程。
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因此，最优的Ru-WCx电催化剂在碱性电解质中对HOR和HER的质量活性分别为7.84和62.52 A mgRu−1，是商业Pt/C的30.05倍和13.09倍；并且，该催化剂还表现出优异的长期耐久性和良好的CO耐受性。
此外，密度泛函理论(DFT)计算表明，低价单原子与相邻W位点的协同效应合理地平衡了HBE和OHBE，优化了催化反应步骤的能垒。总的来说，该项工作所提出的SACs构建概念为双能电催化剂的设计提供了指导，并扩展了开发高效能量转化材料的思路。
Stabilizing Low-Valence Single Atoms by Constructing Metalloid Tungsten Carbide Supports for Efficient Hydrogen Oxidation and Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202311937
5. EES: 理论计算结合机器学习，探究三元金属(氢)氧化物非晶催化剂的复杂构效关系
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电化学水分解制氢是一种缓解能源危机和全球环境问题的有效手段。然而，阳极析氧反应(OER)作为水分解的半反应之一，其涉及多个质子/电子耦合步骤，导致其具有缓慢的反应动力学。
因此，人们已经进行了大量的研究来探索具有足够催化活性和稳定性的高效OER催化剂/电极，近年来，除了IrO2和RuO2等贵金属基催化剂外，人们还开发了几种非贵金属基OER催化剂，如多金属氧化物、层状双氢氧化物、尖晶石型氧化物或钙钛矿氧化物等。
虽然目前的研究已经讨论了材料活性物质、纳米结构和成分，但仍缺乏对内在结构-性质关系的探究。此外，催化剂的组分或晶相往往受到合成过程的复杂影响，这使得在大规模合成和实际应用中很难实现再现性。
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近日，阿德莱德大学李昊博和澳大利亚国立大学Siva Karuturi等结合机器学习(ML)和密度泛函理论(DFT)计算来探索二元或三元多金属催化剂的复杂构效关系。
具体而言，研究人员首先通过腐蚀工程策略合成了一种高活性的三元金属(氢)氧化物(NiFeCo)OER催化剂，其中Ni: Fe: Co原子比为94.36%: 2.04%: 3.60%。由于其独特的三元组分和非晶态结构，该催化剂在1.0 M KOH溶液中达到10 mA cm-2电流密度时的过电位仅为146 mV，并具有超过300小时的稳定性。
受这一发现的启发，研究人员通过原子尺度的活性位点工程获得的超过300个Fe、Co、Ni(氢)氧化物结构组成的DFT计算数据集显示，反应中间体吸附能和OER过电位呈广泛分布，同时Fe、Co、Ni组分与OER过电位之间的关系尤为复杂。
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通过分析基于活性位点结构中复合金属物理性质的数据驱动的机器学习方法，三元组分有望获得比单金属或二元催化剂更高的OER活性；同时，在各种物理性质中，磁矩对这种催化剂的OER活性有重要影响；此外，非晶态催化剂的局部结构表现出相当的复杂性，而活性位点结构仍然是影响其活性的关键因素。
综上，活性位点工程对所有可能的数百个活性位点结构进行了全面的构建和计算，这有助于研究无定形催化剂中组成元素之间复杂的相互作用，并且这些发现为合理预测和设计具有改进性能的多金属(氢)氧化物材料提供了依据。
Unlocking the Performance of Ternary Metal (hydro)oxide Amorphous Catalysts via Data-driven Active-site Engineering. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/d3ee01981k
6. AFM: 等离激元能量上转换立大功，有效强化Cu7S4/MxSy Janus原子结多功能光催化
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发展光催化技术，利用可再生/清洁的太阳能生产绿色燃料(如过氧化氢、氢气等)和高附加值的有机化学品具有重要意义。但是，光催化剂的低效率和高成本仍然制约着太阳能-化学品的转化。
近年来，光催化剂的原子级设计和工程化是实现高活性、高稳定性和廉价光催化剂开发的有效策略。特别地，在原子尺度上调控异质/均质结可以形成原子级化学键界面，从而显著提高整体光催化性能。然而，由于对相容元素和晶体结构的严格要求，原子级化学键合结(原子结)的成功通用设计/合成具有挑战性且鲜有报道。
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基于此，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋和冉景润等以六方相Cu7S4纳米盘为模板，通过阳离子交换法合成了一系列Cu7S4/MxSy (M=Cd，Ni，Mn)Janus原子结(JAJs)。
具体而言，研究人员通过对合成条件的精确调控，首次实现了六方纳米盘形貌的保留和原子级化学键合界面结构的构建。这种Janus原子异质结构可以促进光的吸收，并在Cu7S4和另一种半导体之间形成紧密的异质结，促进光生载流子在Janus异质结界面附近的转移，从而提高催化活性。
光催化性能测试结果显示，所有合成的Cu7S4//MxSy (M= Cd，Ni，Mn) JAJs在纯水中的光催化过氧化氢(H2O2)产量均明显高于未掺杂的Cu7S4。其中，在可见-近红外光/近红外光辐照下，优化的Cu7S4/CdS (CCS) JAJ在苯甲醇(BA)溶液中表现出优异的光催化产H2O2性能(2.93/0.24 mmol g-1 h-1)；此外，作为一种多功能光催化剂，在可见-近红外光/近红外光辐照下，优化的CCS JAJ表现出超高的产H2(102.6 mmol g-1 h-1/44.1 μmol g-1 h-1)和苯甲醛(BAD；85.9/23.4 mmol g-1 h-1)活性。
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机理实验表明，在可见光照射下，Cu7S4和CdS的带间跃迁都被激发。然后，CdS的CB上的光生电子将迁移到Cu7S4的VB上与光生空穴重新结合，Cu7S4的CB上的光生电子和具有较强氧化还原能力的CdS的VB上的光生空穴可以被保留下来用于后续的氧化还原反应；在近红外光光照射下，在Cu7S4中同时产生光激发的热电子和空穴。
然后，热电子被转移到CdS的CB上，在H2O分子存在的情况下生成H2O2分子。同时，热空穴首先被Cu7S4中的陷阱态捕获，然后转移到CdS的VB中，其中一些热空穴氧化BA分子产生氧化产物，另一些热空穴被CdS中的陷阱态捕获。
综上，该项工作不仅证明了原子级工程是设计/合成用于太阳能到化学转化的高性能光催化剂方面的有效策略，而且为近红外光驱动的等离激元能量上转换用于太阳能燃料生产提供了独特见解。
Cu7S4/MxSy (M=Cd, Ni, and Mn) Janus Atomic Junctions for Plasmonic Energy Upconversion Boosted Multi-Functional Photocatalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304912
7. AFM:吸附质演化与晶格氧机理耦合，增强Fe-Co (OH)2/Fe2O3电催化水氧化活性
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氢能具有能量密度高、效率高、零污染、易于运输等优点，是目前最有力的化石燃料替代能源之一。利用可再生能源电化学分解水制备绿色氢气被广泛认为是一种可持续的策略。然而，阳极析氧反应(OER)的缓慢反应动力学和高反应电位限制了水分解的发展。
目前，最先进的OER催化剂主要是贵金属及其氧化物(如RuO2、IrO2等)，但其稀有性和高成本严重限制了它们在工业上的广泛应用。因此，设计具有高催化性能和高稳定性的非贵金属催化剂对于提高OER活性以实现高能源转换效率具有重要意义。
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近日，澳大利亚皇家墨尔本理工大学(RMIT)马天翼、昆明理工大学王劲松和云南师范大学唐语等制备了Fe-Co(OH)2/Fe2O3异质结构，用于高效稳定催化OER。
密度泛函理论(DFT)计算、电化学探针实验和原位拉曼光谱表明，Fe-Co(OH)2遵循吸附质演化机制(AEM)可以完成快速去质子化过程，而Fe2O3遵循晶格氧机制(LOM)可以触发O−O耦合；XPS、XAS和Mott-Schottky测试结果显示，Fe-Co(OH)2/Fe2O3 p-n异质结中形成的内建电场可以改变局域电子密度，优化吸附和晶格氧的协同作用。
因此，AEM与LOM的耦合机制可以突破传统OER机制的限制，提高OER的活性和稳定性。
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电化学性能测试结果显示，做制备的Fe-Co(OH)2/Fe2O3异质结催化剂表现出优异的OER活性，其在10和100 mA cm−2电流密度下的过电位分别为219和249 mV；此外，其在100 mA cm−2电流密度下连续运行100小时而没有发生明显的活性下降，并且经过稳定性测试后材料的相貌基本没发生变化，表明Fe-Co(OH)2/Fe2O3具有优异的稳定性。
总的来说，该项工作通过将AEM与LOM耦合实现了OER活性和稳定性的同时提升，为合理设计高性能OER电催化剂提供了新的思路，同时拓宽了多相材料在催化领域的应用。
Coupling Adsorbed Evolution and Lattice Oxygen Mechanism in Fe-Co(OH)2/Fe2O3 Heterostructure for Enhanced Electrochemical Water Oxidation. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305243
8. ACS Nano: 表面配体修饰超薄Ni(OH)2纳米片，增强碱性乙醇氧化动力学
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乙醇氧化反应(EOR)是乙醇燃料电池等清洁能源电化学系统中的一个重要反应，也是实现低能耗制氢过程中替代OER的阳极反应。目前，Pt基催化剂是实现高效EOR的通用材料，但是Pt基催化剂成本较高，以及反应过程中中间体中毒问题严重限制了其实际应用。
金属Ni由于价格低廉、无毒副作用、能够高选择性地将醇氧化为相应的羧酸等特点，是最有希望替代贵金属的催化剂。然而，对于Ni基材料来说，因为碱性EOR过程还涉及氢氧根离子(OH−)，一个很大的挑战就是EOR的效率通常受到阳极OER的影响。
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近日，威斯康星大学麦迪逊分校王旭东课题组合成了一系列具有不同形貌和表面配体的超薄二维Ni(OH)2纳米片(NSs)，通过调节醇分子和OH−之间的表面吸附速率，显著提高了超薄Ni(OH)2 NSs的EOR效率。
具体而言，研究人员采用离子层外延(ILE)法，利用两亲性十八胺(ODAM)配体对超薄Ni(OH)2纳米片进行表面修饰，化学吸附在Ni(OH)2 NSs表面的配体可以在催化剂-电解质界面形成亲醇层，导致催化剂表面更有利于醇分子的选择性吸附，有助于EOR和OER的竞争，从而发生更有效的醇氧化反应。
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实验结果表明，所制备的Ni(OH)2 NSs均表现出高效的EOR催化性能，其中分散的Ni(OH)2纳米片活性提高幅度最大。在10 mA cm-2电流密度下，催化剂的EOR起始电位为1.4 VRHE，过电位为230 mV；当电压为1.78 V(电流密度为107.7 mA cm-2)时，获得了最佳的电化学乙醇氧化活性。
此外，研究人员还发现，氯仿可以去除Ni(OH)2 NSs上的ODAMads配体，并Q且在1.94 V下的电流密度增加到163.8 mA cm-2，表明EOR活性显著提升。总的来说，这项研究为通过二维几何结构和表面配体修饰开发高效和低成本的电催化剂提供了一个有效策略，可以大大提高醇的氧化反应和其他有机电催化反应的效率。
Surface Ligand Modification on Ultrathin Ni(OH)2 Nanosheets Enabling Enhanced Alkaline Ethanol Oxidation Kinetics. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05014

原创文章，作者：MS杨站长，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/09/25/99ab8196c3/

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